共價有機框架材料可見光催化還原CO2的最新成果
CO2資源化利用不僅可以緩解溫室效應引起的環(huán)境問題,而且還可以解決日益嚴峻的能源枯竭問題。以太陽光為直接驅動力的光催化還原CO2生成有機物是較為理想的途徑之一,也是極具挑戰(zhàn)性的前沿方向。含氮共價有機框架材料(COF)擁有良好吸光能力和電荷傳輸能力,具有高穩(wěn)定性、高CO2吸附量、易于設計調控和修飾等優(yōu)點,是一類非常有潛力的光催化固碳材料。我所通過胺醛縮合席夫堿反應合成了一系列具有相同結構不同官能團的酮胺基COF材料TpBD-X [X = -H2、-(CH3)2、-(OCH3)2和-(NO2)2],并研究不同官能團對該類材料光催化還原CO2性能的影響。結果表明,官能團的引入會影響TpBD的可見光吸收能力,改變其能帶結構;與吸電子基團相比,該COF材料中的給電子基團更有利于光催化還原CO2的進行,其活性順序為-OCH3 > -CH3 > -H2> -NO2。結合各種表征技術,發(fā)現(xiàn)給電子基官能團可以增強該類材料的共軛效應,提高可見光吸收,加快光生電荷分離與遷移,進而提高光催化還原CO2活性。該研究不僅可以拓展COF材料的實際應用,還可以豐富光催化理論,對于CO2的固定轉化具有重要的理論指導意義和實際應用價值。
浙江師范大學
2021-04-30