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該團(tuán)隊(duì)制備了一種負(fù)載氧化鎳(NiO)納米晶粒的聚合物氮化碳(g-C3N4, CN)二維納米片新材料，通過構(gòu)建具有金屬性的Ni-N鍵形成高導(dǎo)電界面，大幅提高了催化效率，該策略拓展至其他的過渡金屬氧化物(Co3O4、Fe2O3、CuO等)也獲得了成功。同時(shí)，該團(tuán)隊(duì)還開發(fā)了過渡金屬基層狀蛇紋石結(jié)構(gòu)的納米催化劑，進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)高效電催化。通過設(shè)計(jì)合成不同比例的Co、Ni基蛇紋石CoxNi3-xGe2O5(OH)4納米片，調(diào)節(jié)材料的電子能帶結(jié)構(gòu)和導(dǎo)電特性，有效加快了催化效率，在堿性和中性條件下均表現(xiàn)出比傳統(tǒng)過渡金屬氫氧化物和商業(yè)RuO2更優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。 此外，該團(tuán)隊(duì)以二維金屬-有機(jī)框架（2D MOF）納米片為前驅(qū)體制備了新型二維復(fù)合納米催化劑。通過引入吡啶作為抑制劑，借助溶劑熱反應(yīng)和熱處理制備了氮原子摻雜的Ni-Ni3S2@碳復(fù)合納米催化劑，大幅度提高了催化性能，為二維金屬-金屬硫化物@碳多元復(fù)合材料的合成提供了新的思路。

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國(guó)家研究中心和化學(xué)物理系曾杰教授、周仕明副教授研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展出了一套利用電化學(xué)沉積制備單原子催化劑的普適性方法，利用該方法研究人員成功制備出了34種單原子催化劑，覆蓋了多種過渡金屬和多種襯底。相關(guān)成果發(fā)表在《自然·通訊》上。發(fā)展對(duì)襯底和金屬無選擇性的普適性單原子合成方法具有重要意義。研究人員在電化學(xué)三電極體系下進(jìn)行電化學(xué)沉積，并通過陰極沉積和陽極沉積獲得了兩種Ir1/Co(OH)2單原子催化劑。此外，研究人員又探究了沉積條件（前驅(qū)體濃度、沉積圈數(shù)和沉積速率）對(duì)單原子形成的影響，發(fā)現(xiàn)當(dāng)金屬的負(fù)載量低于某一限度時(shí)，可以獲得單原子；高于這一限度時(shí)則有金屬團(tuán)簇或顆粒形成，這一變化類似于液相中晶體生長(zhǎng)中的成核過程（圖1）。電化學(xué)沉積制備單原子的機(jī)理研究。(a)陰極沉積示意圖；(b)陽極沉積示意圖；(c)在陰極沉積中，前驅(qū)體濃度、沉積量和單原子形成的關(guān)系；(d)在陽極沉積中，前驅(qū)體濃度、沉積量和單原子形成的關(guān)系。為了證明該方法的普適性，研究人員又在氫氧化鈷、硫化鉬、氧化錳、氮摻雜的碳等襯底上成功獲得覆蓋3d、4d、5d金屬的單原子催化劑，并且對(duì)所制備的單原子催化劑的結(jié)構(gòu)表征后發(fā)現(xiàn)，陰極和陽極沉積獲得的同一單原子催化劑具有不同的電子結(jié)構(gòu)，這為其在不同催化反應(yīng)中的應(yīng)用提供了可能。研究人員還對(duì)所得單原子催化劑在電催化水分解反應(yīng)中的性能進(jìn)行了探究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，陰極沉積所得的一些催化劑在電催化析氫反應(yīng)中表現(xiàn)出了優(yōu)異的性能，同時(shí)，陽極沉積所得的一些催化劑在電催化析氧反應(yīng)中也表現(xiàn)出了良好的性能。該制備單原子催化劑的普適性方法不僅為單原子催化領(lǐng)域注入了新的活力，而且為今后系統(tǒng)性研究催化劑結(jié)構(gòu)和性能之間的關(guān)系提供了新的思路。論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-14917-6.pdf詳細(xì)閱讀：http://news.ustc.edu.cn/2020/0313/c15884a414545/page.htm

"本項(xiàng)目主要是針對(duì)高濃度氨氮廢水處理過程中存在氨氮處理效果差，處理效率低、氨氮吹脫過程中能耗較大、粗氨氣吸附提純過程中高溫對(duì)于吸附材料的影響和水蒸氣對(duì)于吸附過程的影響、回收產(chǎn)品（氨水或硫酸銨）純度不高等技術(shù)問題。 本項(xiàng)目以高濃酚氨廢水為處理對(duì)象，采用“催化吹脫-樹脂吸附”技術(shù)，通過“高效催化”、“低溫吹脫”、“強(qiáng)化吸附”等技術(shù)手段，同步實(shí)現(xiàn)氨氮高效吹脫、分離、提純，從而實(shí)現(xiàn)酚氨廢水的深度脫氨，實(shí)現(xiàn)氨氮的強(qiáng)化去除、高效回收和提純精制，減少后續(xù)生化單元處理規(guī)模和運(yùn)行成本，同時(shí)保障了回收產(chǎn)品的純度，實(shí)現(xiàn)資源回用，具有很好的市場(chǎng)推廣價(jià)值。"

成果描述：生物柴油是一種極具應(yīng)用前景的生物質(zhì)潔凈能源，世界各國(guó)都極其重視其發(fā)展，并在政策和稅收等方面給予了極大的扶持。由于需以精制后的動(dòng)植物油為原料，其生產(chǎn)成本過高而導(dǎo)致生物柴油的推廣應(yīng)用受阻。若以煎炸費(fèi)油、地溝油等為原料制備生物柴油，則可以大大降低生產(chǎn)成本。但由于煎炸廢油、地溝油等原料的酸值很高，必須經(jīng)過硫酸催化預(yù)酯化降低酸值后，才能采用傳統(tǒng)的堿催化酯交換方法制備生物柴油。這個(gè)工藝同時(shí)存在著硫酸對(duì)反應(yīng)器的腐蝕、大量含酸廢水排放污染水環(huán)境、催化劑與產(chǎn)物分離困難、催化劑不可重復(fù)使用等弊端。采用非均相固體酸催化劑則可以克服這些問題，并且是一種綠色環(huán)保的工藝。 采用酸改性的固體酸催化劑，對(duì)高酸值棕櫚油酯化反應(yīng)制備生物柴油表現(xiàn)出很好的催化活性。固體酸在醇油比9:1、催化劑用量7 wt%、65 oC條件下，催化棕櫚油的甲酯化反應(yīng)時(shí)間2 h，產(chǎn)物的甲酯含量和甲酯收率分別可達(dá)96.3%和93.2%。制備了有添加劑的SZMN型固體酸，對(duì)脂肪酸的酯化反應(yīng)表現(xiàn)出高活性和高穩(wěn)定性。在65 °C、醇酸比9/1、催化劑用量10 wt.%、反應(yīng)時(shí)間4h，油酸轉(zhuǎn)化率可達(dá)98.5%。最優(yōu)反應(yīng)條件下，SZMN固體酸在重復(fù)使用6次后認(rèn)可保持約96%的油酸轉(zhuǎn)化率。市場(chǎng)前景分析：該項(xiàng)技術(shù)可應(yīng)用于生物柴油生產(chǎn)企業(yè)，尤其適用于從低成本高酸值油脂原料（如煎炸廢油、地溝油、棕櫚油等）生產(chǎn)生物柴油。使用該項(xiàng)技術(shù)，可以降低用于處理含酸、堿廢水的成本，使生產(chǎn)過程更容易達(dá)到環(huán)評(píng)要求。與同類成果相比的優(yōu)勢(shì)分析：催化劑活性評(píng)價(jià)： 65 °C、醇酸比9:1、催化劑用量7~10 wt.%、反應(yīng)時(shí)間2~4h，脂肪酸轉(zhuǎn)化率 > 90 %。 催化劑穩(wěn)定性評(píng)價(jià)： 65 °C、醇酸比9:1、催化劑用量7~10 wt.%、反應(yīng)時(shí)間2~4h，重復(fù)使用6次，仍可保持 > 90 %的脂肪酸轉(zhuǎn)化率。 國(guó)內(nèi)先進(jìn)。

含氧有機(jī)產(chǎn)品如己內(nèi)酯、環(huán)氧環(huán)己烷均是重要的有機(jī)合成中間體。己內(nèi)酯主要用于合成聚己內(nèi)酯和與 其它酯類共聚或共混改性，其中聚己內(nèi)酯具有獨(dú)特的生物相容性、降解性以及良好的滲透性，在環(huán)保和醫(yī) 用材料方面具有廣泛的應(yīng)用。環(huán)氧環(huán)己烷開環(huán)反應(yīng)可制備大量中間體，是合成鹽酸苯海索、農(nóng)藥三環(huán)錫、 克螨特、1,2-環(huán)己二醇、聚碳酸酯等的重要原料，廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、農(nóng)藥、固化劑、增塑劑等領(lǐng)域。由于 己內(nèi)酯和環(huán)氧環(huán)己烷的合成存在生產(chǎn)的安全性和產(chǎn)品的穩(wěn)定性等方面的難題，因此其合成技術(shù)難度大，目 前只有美、英、日等國(guó)的很少幾家公司在生產(chǎn)，而我國(guó)主要依靠進(jìn)口。 仿生催化氧化技術(shù)就是模擬血紅素的活性中心結(jié)構(gòu)，通過設(shè)計(jì)合成與酶結(jié)構(gòu)相似的化合物，模擬與酶 催化反應(yīng)相似的反應(yīng)歷程，實(shí)現(xiàn)溫和條件下的催化氧化過程。本技術(shù)以氧氣為氧化劑，以類酶結(jié)構(gòu)的化合 物為催化劑，實(shí)現(xiàn)在溫和條件下環(huán)己酮、環(huán)己烯高選擇性氧化制得己內(nèi)酯和環(huán)氧環(huán)己烷的仿生催化工藝。 本技術(shù)成果已申請(qǐng)國(guó)家發(fā)明專利，是我國(guó)擁有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的制備己內(nèi)酯和環(huán)氧環(huán)己烷新工藝，目前正處 在中試階段。本技術(shù)成果填補(bǔ)了目前氧氣氧化環(huán)己酮、環(huán)己烯制備己內(nèi)酯和環(huán)氧環(huán)己烷的國(guó)內(nèi)外技術(shù)空白。

項(xiàng)目成果/簡(jiǎn)介:該團(tuán)隊(duì)制備了一種負(fù)載氧化鎳(NiO)納米晶粒的聚合物氮化碳(g-C3N4, CN)二維納米片新材料，通過構(gòu)建具有金屬性的Ni-N鍵形成高導(dǎo)電界面，大幅提高了催化效率，該策略拓展至其他的過渡金屬氧化物(Co3O4、Fe2O3、CuO等)也獲得了成功。同時(shí)，該團(tuán)隊(duì)還開發(fā)了過渡金屬基層狀蛇紋石結(jié)構(gòu)的納米催化劑，進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)高效電催化。通過設(shè)計(jì)合成不同比例的Co、Ni基蛇紋石CoxNi3-xGe2O5(OH)4納米片，調(diào)節(jié)材料的電子能帶結(jié)構(gòu)和導(dǎo)電特性，有效加快了催化效率，在堿性和中性條件下均表現(xiàn)出比傳統(tǒng)過渡金屬氫氧化物和商業(yè)RuO2更優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。 此外，該團(tuán)隊(duì)以二維金屬-有機(jī)框架（2D MOF）納米片為前驅(qū)體制備了新型二維復(fù)合納米催化劑。通過引入吡啶作為抑制劑，借助溶劑熱反應(yīng)和熱處理制備了氮原子摻雜的Ni-Ni3S2@碳復(fù)合納米催化劑，大幅度提高了催化性能，為二維金屬-金屬硫化物@碳多元復(fù)合材料的合成提供了新的思路。

本研究設(shè)計(jì)并合成了無定型 Ag-Bi-S-O 修飾的 Bi 0 納米顆粒，將其應(yīng)用于二氧化碳電還原反應(yīng)中 （圖 1 ） 。 該研究工作首先通過溶劑熱法制備了 AgBiS 2 納米棒，并將其在空氣中煅燒處理，得到了組成為 Ag 0.95 BiS 0.75 O 3.1 的雙金屬硫氧復(fù)合物納米棒。在進(jìn)一步電化學(xué)還原預(yù)處理后，該復(fù)合物被轉(zhuǎn)化為無定型 Ag-Bi-S-O 修飾的 Bi 0 納米顆粒。這種新型二氧化碳電還原催化劑在僅有 450 mV  的過電位下，實(shí)現(xiàn)了高達(dá) 94.3% 的甲酸法拉第效率和 12.52 m A/ cm 2 的甲酸部分電流密度。通過與 AgBiS 2 、 Bi 硫氧復(fù)合物及 Bi 2 S 3 參比樣品進(jìn)行對(duì)比，發(fā)現(xiàn)在電化學(xué)還原預(yù)處理過程中，金屬硫化物中的 -2 價(jià)硫會(huì)轉(zhuǎn)化為 H 2 S 并離開電極表面，只有金屬硫氧復(fù)合物中被氧化為 +6 價(jià)的硫能保留在催化劑中。后續(xù)實(shí)驗(yàn)表明 ，這一部分硫能促進(jìn)水的解離，而甲酸形成過程中所需的 H + 正是來自于 H 2 O 。因此，甲酸的生成被極大程度地促進(jìn)。另一方面， Ag-Bi-S-O 修飾 Bi 0 納米顆粒中的 Ag ，有利于電荷在電極中傳遞，提高了催化劑的電流密度。在過電位為 450 mV  時(shí)，更大的電流密度可以提高陰極附近的局域 pH ，而更大的局域 pH 能進(jìn)一步提升硫促進(jìn)水解離的效用，同時(shí)抑制氫析出反應(yīng)的發(fā)生。因此，無定型 Ag-Bi-S-O 修飾的 Bi 0 納米顆粒可以在極低的過電位下將二氧化碳高活性、高選擇性地轉(zhuǎn)化為甲酸。

本發(fā)明涉及一種催化劑領(lǐng)域，具體涉及一種非金屬碳材料催化劑的制備方法和應(yīng)用。其特征是通過將檸檬酸與伯胺鹽酸鹽混合溶解于水中，并在 160-200℃反應(yīng) 2 分鐘-4 小時(shí)得到，該類碳材料目前也被稱為碳量子點(diǎn)。此材料可用于亞甲基藍(lán)的還原降解，以治理染料廢水。 技術(shù)特點(diǎn)：本發(fā)明克服了現(xiàn)有傳統(tǒng)的金屬催化劑的缺點(diǎn)，突破了傳統(tǒng)必須有金屬參與才能用于實(shí)現(xiàn)染料催化降解的瓶頸，所用原料 得，價(jià)格便宜，易于大量的生產(chǎn)和工業(yè)推廣，催化效率與報(bào)道的金屬 納米材料的催化能力相當(dāng)，無需光照，降解速度快，常溫下即可實(shí)施，具備良好

納米金由于具有獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì)和表面生物分子偶聯(lián)能力以及新發(fā)現(xiàn)的模擬酶功能，而在生物醫(yī)學(xué)檢測(cè)中有重要的應(yīng)用價(jià)值。將特異性抗體偶聯(lián)在金納米顆粒上構(gòu)建納米探針，可以特異地標(biāo)記腫瘤細(xì)胞，一方面可以利用其模擬酶特性進(jìn)行顯色和顯微鏡讀片，用來有效替代傳統(tǒng)的天然酶標(biāo)記顯色技術(shù)；另一方面，可以利用納米金暗場(chǎng)成像的功能，通過暗場(chǎng)顯微鏡讀片，從而省略了酶底物顯色的步驟和成本，同時(shí)可以突破前一種技術(shù)只能定性判讀的局限性，實(shí)現(xiàn)基于暗場(chǎng)光散射圖像分析的定量檢測(cè)，使得定量免疫組化檢測(cè)成為可能。經(jīng)過多年研發(fā)與攻關(guān)，我們已經(jīng)成功實(shí)現(xiàn)針對(duì)惡性淋巴瘤的特異標(biāo)記及雙模式檢測(cè)（模擬酶明場(chǎng)顯色和暗場(chǎng)成像）技術(shù)建立，實(shí)現(xiàn)針對(duì)臨床乳腺癌Her2檢測(cè)的模擬酶增強(qiáng)暗場(chǎng)免疫組化定量判讀，建立了定量判讀圖像分析軟件，完成臨床病例檢測(cè)120例，檢測(cè)靈敏性優(yōu)于95%，特異性優(yōu)于90%，對(duì)推動(dòng)臨床定量免疫組化技術(shù)及實(shí)現(xiàn)更精準(zhǔn)的病理診斷具有重要意義。

 通過解析蛋白脫底物及其與配體、DNA等一系列晶體結(jié)構(gòu)（圖a-c），該研究揭示了MsmUdgX獨(dú)特的催化過程。研究發(fā)現(xiàn)，MsmUdgX首先對(duì)含U底物的 DNA發(fā)生尿嘧啶切除作用，然后其第109位的組氨酸與單鏈DNA底物AP位點(diǎn)的糖環(huán)形成一個(gè)共價(jià)鍵，因此可以耐受變性劑的作用；同時(shí)也由于酶無法再生，從而失去其固有的尿嘧啶酶切活性。該研究共解析了五套 MsmUdgX 的晶體結(jié)構(gòu)，各自代表其催化途徑中不同階段酶所處的狀態(tài)，提出了如圖e所示的催化路徑模型，可能經(jīng)歷一個(gè)稱為“oxacarbenium”的中間體。該機(jī)制不但合理解釋了MsmUdgX酶獨(dú)特的生化性質(zhì)，而且發(fā)現(xiàn)酶在反應(yīng)中通過一種“自殺”的方式抑制其自身活性，在已知的UDG酶中尚屬首例。此外，由于MsmUdgX只存在于細(xì)菌中，研究者的MsmUdgX-DNA共價(jià)復(fù)合物的結(jié)構(gòu)可能為新型抗菌藥物的設(shè)計(jì)提供新思路，具有潛在的應(yīng)用前景。