分子基光催化產(chǎn)氫器件多相化
在利用太陽能分解水制取氫氣的催化劑研究上取得新進展。該研究工作借鑒自然界光合作用,在多個光敏中心多個催化中心產(chǎn)氫器件構(gòu)筑的基礎上,進一步將其植入到金屬有機框架材料中,模擬自然界酶催化環(huán)境中質(zhì)子和電子的傳輸與轉(zhuǎn)移,在有效規(guī)避分子基催化劑穩(wěn)定性差的同時,極大地提高了光催化產(chǎn)氫性能,為人工模擬光催化劑的設計和構(gòu)筑提供了新的思路。? 人工模擬光合作用,利用太陽能在催化劑作用下分解水制取氫氣,是實現(xiàn)將太陽能轉(zhuǎn)化為清潔的化學能,解決人類社會面臨的能源危機和環(huán)境污染問題的理想途徑。在早期,我校化學學院蘇成勇教授和石建英副教授研究團隊發(fā)展了空間上相互獨立、功能上相互等價,集合8個光敏金屬有機釕中心和6個催化Pd2+中心于一體的金屬-有機分子籠產(chǎn)氫器件[Pd6(RuL3)8]28+(MOC-16),在單一分子籠內(nèi)構(gòu)筑出多個相互獨立的能量傳遞和電子轉(zhuǎn)移通道,獲得了高達380 μmol h-1的初始產(chǎn)氫速率和635的TON(48h) [Nature Communications, 2016, 7: 13169]。雖然金屬有機分子籠提高了分子基催化劑的產(chǎn)氫性能,但光照條件下的穩(wěn)定性仍然是制約其進一步應用的決定因素。 最近,我校化學學院蘇成勇教授和石建英副教授研究團隊又基于配位組裝策略實現(xiàn)了Au25(SG)18納米簇在金屬有機ZIF-8主體框架內(nèi)部和外表面的可控組裝[Advanced Materials, 2018, 30,1704576]。采用相似策略,他們將MOC-16植入到ZIF-8主體內(nèi),進一步將ZIF-8轉(zhuǎn)化為Znx(MeIm)x(CO3)x (CZIF),獲得了MOC-16@CZIF催化劑。
中山大學
2021-04-13