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一、項(xiàng)目進(jìn)展 創(chuàng)意計(jì)劃階段 二、負(fù)責(zé)人及成員 姓名 學(xué)院/所學(xué)專(zhuān)業(yè) 入學(xué)/畢業(yè)時(shí)間 學(xué)號(hào) 宋兆華 化學(xué)化工學(xué)院 2018.09-2022.06 201831045132 三、指導(dǎo)教師 姓名 學(xué)院/所學(xué)專(zhuān)業(yè) 職務(wù)/職稱(chēng) 研究方向 陳永東 化學(xué)化工學(xué)院 教授 能源催化，環(huán)境催化 四、項(xiàng)目簡(jiǎn)介 針對(duì)甲醇汽車(chē)尾氣凈化催化劑貴金屬Pd用量大、甲醇深度氧化起燃溫度高等問(wèn)題，本項(xiàng)目擬以Ce1-xLaxO2為載體，采用光化學(xué)還原法制備Pd1/Ce1-xLaxO2單原子催化劑，并將其涂覆在蜂窩陶瓷上制成整體式催化劑，考察其甲醇深度氧化性能；并利用XRD、XPS、TEM、球差校正高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電鏡（AC-HAADF-STEM）、X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）等技術(shù)對(duì)載體及催化劑進(jìn)行系統(tǒng)表征，揭示載體晶相、尺寸、形貌對(duì)Pd1/Ce1-xLaxO2界面結(jié)構(gòu)的影響規(guī)律；結(jié)合動(dòng)力學(xué)研究，建立Pd1/Ce1-xLaxO2界面結(jié)構(gòu)—催化性能之間的構(gòu)-效關(guān)系；為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)新型高效低貴金屬甲醇汽車(chē)尾氣凈化催化劑提供理論指導(dǎo)和實(shí)踐基礎(chǔ)。

利用周期性共振光脈沖序列導(dǎo)致的自旋依賴(lài)布居數(shù)耗散、射頻場(chǎng)耦合下的自旋拉比振蕩、以及Feshbach共振調(diào)制下的相互作用控制，在一個(gè)量子系統(tǒng)中同時(shí)實(shí)現(xiàn)了精密調(diào)控耗散、相干和相互作用三大要素，為實(shí)現(xiàn)宇稱(chēng)-時(shí)間對(duì)稱(chēng)的非厄米哈密頓量的量子模擬奠定了技術(shù)基礎(chǔ)。       實(shí)驗(yàn)結(jié)果不僅精確地復(fù)現(xiàn)了在經(jīng)典系統(tǒng)中已經(jīng)觀測(cè)到的靜態(tài)哈密頓量的宇稱(chēng)-時(shí)間對(duì)稱(chēng)性破缺，還利用周期性耗散機(jī)制發(fā)現(xiàn)了在任意小耗散下的宇稱(chēng)-時(shí)間對(duì)稱(chēng)性破缺，觀察到系統(tǒng)的能量可以在極其微小的耗散下發(fā)生不可逆的發(fā)散。不同于以往靜態(tài)哈密頓量的單參數(shù)相變，周期性耗散驅(qū)動(dòng)的宇稱(chēng)-時(shí)間對(duì)稱(chēng)性的相圖在頻率的參數(shù)空間實(shí)現(xiàn)延拓，在特定的頻率區(qū)間，宇稱(chēng)-時(shí)間對(duì)稱(chēng)性對(duì)于耗散有極其敏感的響應(yīng)。這個(gè)現(xiàn)象之前只有理論預(yù)言，而羅樂(lè)教授小組首次在絕對(duì)零度之上500納開(kāi)爾文的超冷費(fèi)米氣體中首次觀測(cè)到。同時(shí)這項(xiàng)工作還發(fā)現(xiàn)了對(duì)稱(chēng)性破缺點(diǎn)附近的慢衰變模式、類(lèi)比于多光子躍遷的高階PT對(duì)稱(chēng)性破缺等新穎有趣的物理現(xiàn)象。       目前，羅樂(lè)教授研究團(tuán)隊(duì)正基于非厄米量子體系研究宇稱(chēng)-時(shí)間對(duì)稱(chēng)哈密頓量的拓?fù)淞孔討B(tài)轉(zhuǎn)換、耗散下的量子相干態(tài)保持、以及高階奇異點(diǎn)附件的超靈敏能譜響應(yīng)。這些研究將為基于開(kāi)放量子系統(tǒng)的量子計(jì)算和量子精密測(cè)量開(kāi)拓新的前沿。

近日，國(guó)際知名學(xué)術(shù)期刊Advanced Materials以“Progress and Perspectives of Single-atom Catalystsfor Gas Sensing”為題，在線報(bào)道了我校機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院在單原子氣體傳感領(lǐng)域的評(píng)論性綜述論文。

一種獨(dú)特的仿生礦化刻蝕法，合成釕原子單分散的介孔單晶TiO 2 ，析氫性能極其優(yōu)異。高分辨透射電子顯微鏡與元素面掃描測(cè)試結(jié)果表明，單個(gè)釕原子的均勻分散在具有介孔結(jié)構(gòu)的TiO 2 晶體中。結(jié)合X射線光電子能譜與電子順磁共振測(cè)試結(jié)果，首次證實(shí)，釕表現(xiàn)出異常的+5高價(jià)態(tài)而非+4價(jià)，而晶格中的部分鈦原子接收來(lái)自釕的電子形成Ti 3+ 。在0.1 M KOH電解液中，Ru-TiO 2 的起始過(guò)電勢(shì)僅為82 mV，通過(guò)鋁還原調(diào)節(jié)樣品的電子結(jié)構(gòu)，其析氫性能得到了進(jìn)一步的加強(qiáng)，起始過(guò)電勢(shì)降低至45 mV，10 mA/cm 2 的電流密度下過(guò)電勢(shì)僅為150 mV。通過(guò)第一性原理的密度泛函計(jì)算證明，Ru 5+ 與Ti 3+ 協(xié)同作用降低了氫吸附能，使得其與氫吸附火山頂更為接近，從而獲得優(yōu)異的電化學(xué)析氫性能。

金屬納米團(tuán)簇是一類(lèi)尺寸介于金屬配合物和等離子體納米顆粒之間的納米粒子。由于金屬納米團(tuán)簇具有離散的電子能級(jí)和量子尺寸效應(yīng)，這類(lèi)納米粒子展現(xiàn)出獨(dú)特的物理化學(xué)性能，在光學(xué)、催化、傳感、生物等領(lǐng)域均展現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。

近日，物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院李高翔與黃光明教授領(lǐng)導(dǎo)的研究團(tuán)隊(duì)在基于張量極化的周期性驅(qū)動(dòng)激光泵浦—探測(cè)銫原子磁共振研究中取得了重要進(jìn)展。

近日，我校先進(jìn)材料原子工程研究中心朱滿(mǎn)洲/康熙研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了“雙級(jí)動(dòng)力學(xué)調(diào)控”策略，實(shí)現(xiàn)了多種原子級(jí)別精確銀納米團(tuán)簇的高效高產(chǎn)率制備。

近日，東南大學(xué)物理學(xué)院王金蘭教授與美國(guó)德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校劉遠(yuǎn)越教授團(tuán)隊(duì)合作，基于第一性原理的多尺度模擬方法，結(jié)合真實(shí)電催化反應(yīng)條件，在單原子穩(wěn)定性方面取得了最新研究進(jìn)展。

近期，西安交大劉暢研究員等通過(guò)將大量間隙氧原子（12 at%）固溶進(jìn)TiZrNb系中熵合金，將其屈服強(qiáng)度提升至接近理論強(qiáng)度的4.2 GPa（C. Liu et al.Nat. Commun.13, 1102 (2022)）。

常見(jiàn)的納米酶大多數(shù)是金屬化合物納米顆粒，其催化活性主要是來(lái)自在納米顆粒表面的金屬離子。在自然界中，生物酶的特征表明活性位點(diǎn)和支持、穩(wěn)定活性位點(diǎn)的網(wǎng)絡(luò)環(huán)境對(duì)于高催化效率同樣重要。通過(guò)調(diào)整活性位點(diǎn)的成分和環(huán)境可以實(shí)現(xiàn)高的活性和選擇性。水凝膠是一類(lèi)具有良好生物相容性的三維親水網(wǎng)絡(luò)材料，其結(jié)構(gòu)可以有效地保護(hù)酶分子活性中心，同時(shí)提供更好的底物遷移微環(huán)境，從而實(shí)現(xiàn)有效的催化作用，載酶水凝膠材料已成為生物學(xué)研究中的熱點(diǎn)。納米凝膠為水凝膠的納米粒子，具有類(lèi)似于宏觀水凝膠材料的親水網(wǎng)絡(luò)及類(lèi)似流體的傳輸特性，其納米的尺寸可以作為進(jìn)一步體內(nèi)生物應(yīng)用的理想載體。在受限的納米空間中實(shí)現(xiàn)修飾或組裝以獲得雜化納米凝膠仍然存在挑戰(zhàn)。應(yīng)對(duì)這一挑戰(zhàn)，同濟(jì)大學(xué)化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院王啟剛團(tuán)隊(duì)從仿生的角度出發(fā)，設(shè)計(jì)了一種酶催化的原子轉(zhuǎn)移自由基聚合（ATRPase）和金屬配位交聯(lián)方法成功制備出納米人工多酶凝膠體系。該體系具有模擬超氧化物歧化酶（SOD-like）和過(guò)氧化物酶（POD-like）特性，可以實(shí)現(xiàn)腫瘤微環(huán)境級(jí)聯(lián)催化的響應(yīng)成像。日前，相關(guān)研究成果以“Multienzyme‐Mimic Nanogels Synthesized by Biocatalytic ATRP and Metal Coordination for Bioresponsive Fluorescence Imaging”為題，發(fā)表在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊 Angewandte Chemie International Edition （《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》） 上。同濟(jì)大學(xué)化學(xué)科學(xué)與工程學(xué)院為該文的唯一通訊作者單位，碩士生齊美園為第一作者，王霞副教授和王啟剛教授為共同通訊作者。 圖1.（a）人工多酶凝膠體系的ATRPase及配位交聯(lián)制備流程（b）模擬SOD和POD級(jí)聯(lián)酶催化的腫瘤微環(huán)境響應(yīng)的熒光成像機(jī)制。研究人員首先在納米粒子表面修飾酶催化的原子轉(zhuǎn)移自由基聚合的引發(fā)劑(-Br)，以具有良好生物相容性的生物酶為催化劑，修飾有雙鍵的賴(lài)氨酸（N-acryloyl-L-lysine）為聚合單體，在納米粒子周?chē)酆现苽涞玫骄圪?lài)氨酸高分子刷，最后通過(guò)亞鐵配位交聯(lián)，從而構(gòu)建出具有多酶活性的人工多酶凝膠體系（如圖1所示）。凝膠體系中高分散的Fe離子一方面作為凝膠網(wǎng)絡(luò)的交聯(lián)劑，同時(shí)作為模擬酶的活性中心。通過(guò)模擬SOD和POD酶，先將腫瘤部位高水平的O 2 ?? 催化轉(zhuǎn)化為H 2 O 2 ，進(jìn)一步基于腫瘤部位提升的H 2 O 2 通過(guò)級(jí)聯(lián)酶催化反應(yīng)實(shí)現(xiàn)腫瘤微環(huán)境響應(yīng)的安全、高效的腫瘤成像。該人工多酶凝膠體系類(lèi)似自然的過(guò)氧化物酶催化機(jī)制不產(chǎn)生羥基自由基，具有低毒性和高生物安全性。同時(shí)，ATRPase方法和金屬配位交聯(lián)技術(shù)可進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)多種納米材料體系的制備，用于藥物輸送和其他生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用。該研究成果得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等經(jīng)費(fèi)支持以及中國(guó)科學(xué)院強(qiáng)磁場(chǎng)科學(xué)中心的技術(shù)支持。王啟剛教授團(tuán)隊(duì)多年來(lái)一直致力于高分子凝膠固定酶技術(shù)及其生物診療應(yīng)用，近5年累計(jì)以通訊作者在 Adv.Mater. ,  Nat. Commun. ,  Angew. Chem. Inter. Ed. 等期刊發(fā)表SCI論文50多篇。文獻(xiàn)鏈接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202002331  PDF：anie_202002331.pdf課題組網(wǎng)站：https://qgwang.tongji.edu.cn/