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常溫常壓水相電催化合成氨的研究

合成氨工業(yè)對國民經(jīng)濟(jì)與社會發(fā)展具有舉足輕重的作用。目前，每年全球氨產(chǎn)量已超過億噸，其中大部分用于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)以解決糧食與溫飽問題，其它部分用作重要的工業(yè)原料。此外，氨還具有含氫量高（質(zhì)量比達(dá)17.6%）、易液化等優(yōu)點(diǎn)，有望成為重要的清潔儲氫與儲能材料，具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，由于氮?dú)夥肿臃浅７€(wěn)定且難以活化，溫和條件下合成氨反應(yīng)難以迅速進(jìn)行。工業(yè)上廣泛采用的Haber-Bosch方法通過高溫高壓（300–500攝氏度，100–200個(gè)大氣壓）等苛刻條件來促使高純氫氣和氮?dú)庠阼F基催化劑表面進(jìn)行反應(yīng)生成氨，其能量和氫氣都來自于化石燃料（如甲烷等），表現(xiàn)出高能耗、高化石燃料消耗和高二氧化碳排放等缺點(diǎn)。合成氨工業(yè)消耗全球每年3–5%的甲烷與1–2%的能源供給，并產(chǎn)生1.6%的二氧化碳排放。尋找合適的綠色替代方案，在溫和條件下實(shí)現(xiàn)高效、低能耗、低排放合成氨，成為亟待解決的科學(xué)挑戰(zhàn)。電催化氮還原反應(yīng)（總反應(yīng)為N2 + 3H2O ? 2NH3 + 1.5O2）提供了一種可持續(xù)合成氨的新路徑。該反應(yīng)在常溫常壓下即可進(jìn)行，以大量易得的水與氮?dú)猓諝猓┳鳛榉磻?yīng)原料，以可持續(xù)能源（太陽能，風(fēng)能等）產(chǎn)生的電能作為能量來源，即可實(shí)現(xiàn)“零排放”合成氨。因此，不論是作為傳統(tǒng)Haber-Bosch方法的潛在替代者還是作為新型清潔能源體系的重要組成部分，電化學(xué)合成氨技術(shù)都具有極大的發(fā)展?jié)摿εc廣闊的應(yīng)用前景。然而，電化學(xué)合成氨技術(shù)仍面臨重大挑戰(zhàn)，其發(fā)展嚴(yán)重受制于現(xiàn)有催化劑非常低下的選擇性與活性。若要將該技術(shù)實(shí)用化，就必須同時(shí)大幅提升催化劑的選擇性與活性。然而，現(xiàn)有研究經(jīng)驗(yàn)與理論表明，該反應(yīng)催化劑普遍面臨嚴(yán)重的“選擇性-活性”兩難問題：具有理論高活性的催化劑通常會導(dǎo)致激烈的析氫副反應(yīng)，從而表現(xiàn)出低的反應(yīng)選擇性；而可能具有高選擇性的催化劑對氮的吸附又過強(qiáng)，導(dǎo)致產(chǎn)物難以脫附，表現(xiàn)出過低的反應(yīng)活性。因此，為取得電催化合成氨研究進(jìn)展，大幅提高催化劑的選擇性與活性，就必須突破現(xiàn)有理論，發(fā)展新型催化劑與催化體系。

北京大學(xué) 2021-04-11

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