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大尺寸均勻單層二硫化鉬可控制備材料

單層半導體性過渡族金屬硫屬化合物（MX2: MoS2, WS2 等）是繼石墨烯之后備受關注的二維層狀材料。該類材料具有優異的電學性質、強的光物相互作用、高效的催化特性等，在光電子學器件、傳感器件、電催化產氫等領域具有非常廣闊的應用前景。單層MX2 材料的批量制備和高品質轉移是關鍵的科學問題。現有方法仍面臨著諸多重大挑戰，例如，難以實現晶圓尺寸的層數均勻性、單晶疇區小、生長速度緩慢、生長襯底價格昂貴、轉移過程復雜、容易引入污染物等。北京大學張艷鋒課題組是國內較早開展相關研究的課題組之一，在單層MX2材料的可控制備、精密表征和電催化產氫應用方面取得了一系列重要進展：基于范德華外延的機理，他們在晶格匹配的云母基底上首次獲得了厘米尺度均勻的單層MoS2 (Nano Lett. 13, 3870 (2013)，他引198次)；在藍寶石上獲得了大疇區單層WS2 (ACS Nano 7, 8963 (2013), 他引250次)；發展了一種新型的金屬性箔材(Au箔)基底，實現了疇區尺寸可調單層MoS2的制備，借助STM/STS表征技術建立起了材料原子尺度的形貌/缺陷態、電子結構和電催化析氫之間的構效關系 (ACS Nano 8, 10196 (2014)，他引124次)。上述成果也受邀撰寫綜述文章(Chem. Soc. Rev. 44, 2587 (2015)，他引92次)。最近他們在大尺寸均勻MoS2的批量制備以及“綠色”轉移方面取得重要進展。他們選用廉價易得的普通玻璃作為基底，創新性地采用Mo箔作為金屬源(與S粉共同作為前驅體)，采用“face-to-face”的金屬前驅體供給方式，實現了前驅體在樣品上下游的均勻供應，使得樣品尺寸可以得到最大限度的放大(僅受限于爐體尺寸)，獲得了對角線長度可達6英寸的均勻單層MoS2; 結合DFT理論計算和系統的實驗結果發現，玻璃基底上微量的Na對材料生長起到明顯的促進作用, Na傾向于吸附在MoS2疇區的邊緣，起到顯著降低MoS2拼接生長能壘的作用，從而促進其快速生長。獲取滿覆蓋單層樣品的生長時間僅為8 min，單晶疇區邊緣尺寸可達0.5 mm。此外，他們利用玻璃基底的親水特性，發展了一種無刻蝕的、僅利用超純水輔助的“綠色”轉移方法。該方法適用于晶圓尺寸樣品的快速轉移，且具有操作簡單，轉移樣品質量高等明顯優勢。該工作提出了利用廉價的普通玻璃基底來制備大面積、晶圓尺寸均勻、大疇區單層MoS2的新方法/新途徑，并深入分析了其生長機制，為相關二維材料的批量制備和高效轉移提供了重要的實驗依據，對于推動該類材料的實際應用具有非常重要的意義。

北京大學 2021-04-10

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