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本發(fā)明公開(kāi)了一種有機(jī)膨潤(rùn)土合成-廢水處理一體化方法。它的步驟為:1)將干燥、粉碎的20～100目膨潤(rùn)土原土和季銨鹽陽(yáng)離子表面活性劑直接投加到待處理有機(jī)廢水中,膨潤(rùn)土原土用量與待處理有機(jī)廢水量比例為1∶50～1∶5000;2)快速攪拌10～30分鐘;3)反應(yīng)產(chǎn)物在沉淀池停留10～60分鐘,土-水固液分離,廢水達(dá)標(biāo)后排放。本方法省略了有機(jī)膨潤(rùn)土制備的整套工序,減少了膨潤(rùn)土合成設(shè)備投資和運(yùn)行費(fèi)用,節(jié)約能源和水資源,消除了有機(jī)膨潤(rùn)土制備和使用過(guò)程中表面活性劑的二次污染;廢水處理流程簡(jiǎn)單,操作方便,縮短了廢水處理時(shí)間,吸附去除有機(jī)污染物的效率優(yōu)于傳統(tǒng)方法制備的有機(jī)膨潤(rùn)土,顯著降低廢水處理的成本,易于推廣使用。

針對(duì)我國(guó)嚴(yán)重棄水問(wèn)題，提出將冗余水電就地轉(zhuǎn)化為易保存和運(yùn)輸?shù)那鍧嵞茉刺烊粴獾恼w工藝，冗余水電電解水產(chǎn)生氫氣，生物質(zhì)氣化提供碳源，制備甲烷化催化劑，氫氣和合成氣在高效催化劑作用下，在特殊設(shè)計(jì)的流化床反應(yīng)器中反應(yīng)生成天然氣，實(shí)現(xiàn)水電和天然氣系統(tǒng)的交叉互補(bǔ)運(yùn)行，提供能源優(yōu)勢(shì)互補(bǔ)新途徑。建成了一套電轉(zhuǎn)氣小型示范裝置，穩(wěn)定運(yùn)行并測(cè)試后，其運(yùn)行結(jié)果表明：催化劑活性高、性能穩(wěn)定，甲烷選擇性大于99.9[[[[%]]]]，轉(zhuǎn)化率可達(dá)100[[[[%]]]]。

本項(xiàng)目從白酒大曲中分離篩選出具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的高效脂肪酶生產(chǎn)菌華根霉，建立了利用華根霉全細(xì)胞脂肪酶在非水相中催化合成以己酸乙酯為代表的短鏈芳香酯技術(shù)體系，并實(shí)現(xiàn)了產(chǎn)業(yè)化。此方法反應(yīng)條件溫和、反應(yīng)特異性強(qiáng)、有毒副產(chǎn)物少、反應(yīng)效率更高；轉(zhuǎn)化產(chǎn)物品質(zhì)高，合成的短鏈的脂肪酸酯主要包 括己酸乙酯、戊酸乙酯、庚酸乙酯、辛酸乙酯等，屬于天然等同生物香料，具有巨大的市場(chǎng)需求和商業(yè)價(jià)值。相關(guān)技術(shù)成果 2006 年獲江蘇省科技進(jìn)步一等獎(jiǎng)，2003 年獲教育部提名國(guó)家技術(shù)進(jìn)步二等獎(jiǎng)

各種支鏈氨基酸（如纈氨酸和異亮氨酸）、活性氨基酸（如 γ-氨基丁酸、谷胱甘肽）是目前需求市場(chǎng)巨大的高價(jià)值氨基酸，本研究室利用系統(tǒng)生物學(xué)和合成生物學(xué)最新原理，利用基因工程技術(shù)，構(gòu)建了一序列具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的遺傳轉(zhuǎn)化工具，消除了開(kāi)展代謝工程的制約因素；然后對(duì)氨基酸合成關(guān)鍵酶、代謝網(wǎng)絡(luò) 進(jìn)行了定向改造和針對(duì)性設(shè)計(jì)；最后系統(tǒng)改造宿主菌細(xì)胞膜壁成分，優(yōu)化輔因子再生和生長(zhǎng)效率，最終提升工業(yè)菌株產(chǎn)率。 創(chuàng)新要點(diǎn) 針對(duì)高價(jià)值氨基酸生產(chǎn)菌株，對(duì)其合成途徑關(guān)鍵酶進(jìn)行定向改造，賦予抗反饋抑制性性質(zhì)，強(qiáng)化其轉(zhuǎn)錄表達(dá)；通過(guò)基因敲除優(yōu)化其整體代謝網(wǎng)絡(luò)，增大目的產(chǎn)物流量；優(yōu)化菌株通透性、胞內(nèi)能荷和氧化還原環(huán)境，增強(qiáng)其脅迫抗性和生長(zhǎng)性能。 

可以量產(chǎn)/n一、成果描述。本項(xiàng)目開(kāi)發(fā)了兩種工藝路線，利用磷肥工業(yè)中的氟硅酸中的硅源分別合成了含鋁或含鈦的微孔和介孔分子篩，并將氟硅酸中的氟提取合成氟化物，其中硅資源的利用率>80%, 氟資源的利用率>90%。介孔分子篩合成的新方法以磷酸副產(chǎn)氟硅酸代替有機(jī)硅作為硅源，可以合成具有2-3 nm孔徑的含有鋁或鈦的介孔分子篩MMS和具有規(guī)則六方孔道結(jié)構(gòu)的介孔分子篩MCM-41，并對(duì)合成分子篩后的含氟濾液進(jìn)行氟資源回收。另一種方法先提取氟硅酸中的氟制備氟化物，進(jìn)而可以合成出含鋁或硼的MFI，MWW及A型等微孔分子篩，通過(guò)控制微孔分子篩合成過(guò)程中氟的含量可以得到不同晶粒大小的分子篩。技術(shù)特點(diǎn)是直接采用工業(yè)磷肥副產(chǎn)的氟硅酸，不需預(yù)處理，工藝路線工業(yè)生產(chǎn)可操作性強(qiáng)，產(chǎn)品可調(diào)節(jié)性強(qiáng)。實(shí)驗(yàn)室合成的分子篩已經(jīng)在甲苯歧化與C9芳烴烷基轉(zhuǎn)移反應(yīng)、乙烯齊聚反應(yīng)、環(huán)氧化反應(yīng)中做為催化劑，在工業(yè)磷酸中作為吸附劑脫氟，取得了很好的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。。項(xiàng)目的成果可以為磷化工副產(chǎn)氟硅酸的綜合利用開(kāi)發(fā)新的途徑，減少環(huán)境危害，大大提高氟硅酸下游產(chǎn)品的經(jīng)濟(jì)附加值，開(kāi)發(fā)得到的分子篩可以作為石油煉制和精細(xì)化學(xué)工業(yè)的基礎(chǔ)原料，拓展磷化工產(chǎn)業(yè)鏈，融合磷化工、精細(xì)化工和石油化工行業(yè)。相關(guān)成果可以在濕法磷酸企業(yè)、精細(xì)化學(xué)品洗滌劑生產(chǎn)企業(yè)、石油化工企業(yè)進(jìn)行應(yīng)用并取得經(jīng)濟(jì)效益。對(duì)磷肥企業(yè)可以延伸產(chǎn)業(yè)鏈，增加產(chǎn)品的附加值；對(duì)于精細(xì)化學(xué)品洗滌劑生產(chǎn)企業(yè)和石油化工企業(yè)，該技術(shù)合成的分子篩作為原料可以降低生產(chǎn)成本。。二、成果研發(fā)所處階段、已投入資金、人力。 該項(xiàng)目前期有湖北省教育廳科學(xué)研究計(jì)劃和武漢工程大學(xué)相關(guān)基礎(chǔ)研究基金的支持，目前已經(jīng)經(jīng)過(guò)六年的研究，已經(jīng)公開(kāi)發(fā)表相關(guān)研究成果，并獲得專(zhuān)利授權(quán)，成果正在積極尋求推廣和轉(zhuǎn)讓。。部分代表性成果：。（一）論文：。1. Synthesis of Titanium Containing MCM-41 from Industrial Hexafluorosilicic Acid as Epoxidation Catalyst. Catalysis today, 2017, 297, 316-323. （金放，并列第一，通訊作者）（SCI，二區(qū)）。2. Synthesis of ZSM-5 with the silica source from industrial hexafluorosilicic acid as transalkylation catalyst, Chinese Journal of Chemical Engineering, 2017, 49 (1), 60-65. （金放，第一作者）（SCI，四區(qū)）。3. 工業(yè)氟硅酸合成鈦硅介孔分子篩催化環(huán)己烯環(huán)氧化，化工學(xué)報(bào)，2016 ，67 (10 )，4176-4186 （金放，第一作者）（EI）。4. 工業(yè)磷肥副產(chǎn)氟硅酸合成硅鋁MCM-41介孔分子篩，武漢工程大學(xué)學(xué)報(bào)，2017 ，39 ( 6 ), 587-593（金放，通訊作者）。5. ZSM-5分子篩催化甲苯和三甲苯的歧化與烷基轉(zhuǎn)移反應(yīng)，化學(xué)與生物工程，2016，33(11)：8-14．（金放，通訊作者）。6. 工業(yè)氟硅酸合成MFI 硼分子篩催化芳烴轉(zhuǎn)化，無(wú)機(jī)鹽工業(yè)，2017, 49 (1), 60-65. 金放通訊 （北大中文核心期刊）。（二）授權(quán)專(zhuān)利：。（1） 金放,等. 利用氟硅酸合成介孔分子篩并副產(chǎn)冰晶石的方法ZL201510600477.8。（2） 金放,等. 一種利用氟硅酸合成MWW結(jié)構(gòu)分子篩的方法和應(yīng)用，ZL201610783672.3。（3）金放,等.一種利用濕法磷酸副產(chǎn)物氟硅酸合成MCM-41介孔分子篩的方法和應(yīng)用 ZL201610785670.8。支持額度：。250。萬(wàn)元。承接單位：。湖北省。項(xiàng)目進(jìn)展：。濕法磷酸排放的尾氣中含有大量的SiF4氣體，如果把SiF4氣體直接排放到大氣中不僅會(huì)造成資源的浪費(fèi)，而且會(huì)造成嚴(yán)重的環(huán)境污染。工業(yè)上通常用水直接吸收SiF4生成10~15wt %的H2SiF6溶液，但此濃度的氟硅酸溶液通常用來(lái)生產(chǎn)氟硅酸鹽，氟鹽或白炭黑等附加值一般不高的產(chǎn)品，利用領(lǐng)域受到了限制。因?yàn)榛厥誗iF4會(huì)造成H2SiF6粗產(chǎn)品的積壓，一些工廠甚至直接排放SiF4進(jìn)入大氣從而造成環(huán)境的污染。本項(xiàng)目屬于原始創(chuàng)新。將磷礦副產(chǎn)氟硅酸為原料合成微孔分子篩同時(shí)副產(chǎn)氟化物，不僅解決了磷礦副產(chǎn)氟硅酸中硅和氟資源的利用問(wèn)題,提高氟硅酸下游產(chǎn)品的附加值,增加企業(yè)效益，又大大降低了MFI和MCM-41結(jié)構(gòu)分子篩的原料成本問(wèn)題，合成出品質(zhì)完全合格的分子篩。該方法具有廣闊的市場(chǎng)應(yīng)用開(kāi)發(fā)前景。根據(jù)1噸分子篩價(jià)格20000元計(jì)算，可以將氟硅酸中的SiO2分離制備分子篩后大大增加企業(yè)的利潤(rùn)，同時(shí)合成的高分子比冰晶石也有很高的附加值，該工藝可以同時(shí)合成NaF和KF，CaF2等氟化物。本項(xiàng)目通過(guò)用磷肥工業(yè)副產(chǎn)氟硅酸為硅源代替昂貴的有機(jī)硅合成介孔分子篩，探索出了一條合成介孔分子篩的新路徑。通過(guò)對(duì)合成路徑的改變使得合成的介孔分子篩由無(wú)序的MMS轉(zhuǎn)變成有具有六方孔道結(jié)構(gòu)的介孔分子篩MCM-41。開(kāi)發(fā)了新型的鈦硅介孔分子篩的合成方法，合成出的分子篩具有良好的催化環(huán)氧化反應(yīng)活性。并且對(duì)濾液中的氟進(jìn)行回收制的高鈉鋁比的冰晶石。綜合利用此濃度的工業(yè)副產(chǎn)氟硅酸，提高工業(yè)副產(chǎn)氟硅酸的附加值對(duì)環(huán)境保護(hù)，經(jīng)濟(jì)效益，資源利用等方面具有重要的意義。。項(xiàng)目基本內(nèi)容：。濕法磷酸排放的尾氣中含有大量的SiF4氣體，如果把SiF4氣體直接排放到大氣中不僅會(huì)造成資源的浪費(fèi)，而且會(huì)造成嚴(yán)重的環(huán)境污染。工業(yè)上通常用水直接吸收SiF4生成10~15wt %的H2SiF6溶液，但此濃度的氟硅酸溶液通常用來(lái)生產(chǎn)氟硅酸鹽，氟鹽或白炭黑等附加值一般不高的產(chǎn)品，利用領(lǐng)域受到了限制。因?yàn)榛厥誗iF4會(huì)造成H2SiF6粗產(chǎn)品的積壓，一些工廠甚至直接排放SiF4進(jìn)入大氣從而造成環(huán)境的污染。本項(xiàng)目屬于原始創(chuàng)新。將磷礦副產(chǎn)氟硅酸為原料合成微孔分子篩同時(shí)副產(chǎn)氟化物，不僅解決了磷礦副產(chǎn)氟硅酸中硅和氟資源的利用問(wèn)題,提高氟硅酸下游產(chǎn)品的附加值,增加企業(yè)效益，又大大降低了MFI和MCM-41結(jié)構(gòu)分子篩的原料成本問(wèn)題，合成出品質(zhì)完全合格的分子篩。該方法具有廣闊的市場(chǎng)應(yīng)用開(kāi)發(fā)前景。根據(jù)1噸分子篩價(jià)格20000元計(jì)算，可以將氟硅酸中的SiO2分離制備分子篩后大大增加企業(yè)的利潤(rùn)，同時(shí)合成的高分子比冰晶石也有很高的附加值，該工藝可以同時(shí)合成NaF和KF，CaF2等氟化物。本項(xiàng)目通過(guò)用磷肥工業(yè)副產(chǎn)氟硅酸為硅源代替昂貴的有機(jī)硅合成介孔分子篩，探索出了一條合成介孔分子篩的新路徑。通過(guò)對(duì)合成路徑的改變使得合成的介孔分子篩由無(wú)序的MMS轉(zhuǎn)變成有具有六方孔道結(jié)構(gòu)的介孔分子篩MCM-41。開(kāi)發(fā)了新型的鈦硅介孔分子篩的合成方法，合成出的分子篩具有良好的催化環(huán)氧化反應(yīng)活性。并且對(duì)濾液中的氟進(jìn)行回收制的高鈉鋁比的冰晶石。綜合利用此濃度的工業(yè)副產(chǎn)氟硅酸，提高工業(yè)副產(chǎn)氟硅酸的附加值對(duì)環(huán)境保護(hù)，經(jīng)濟(jì)效益，資源利用等方面具有重要的意義。

對(duì)映-貝殼杉烷類(lèi)（ent-kaurane）二萜是一大類(lèi)具有抗菌、抗病毒、抗腫瘤等多種重要生物活性的四環(huán)二萜天然產(chǎn)物，目前已有超過(guò)1000成員被分離、鑒定出來(lái)。由于復(fù)雜的結(jié)構(gòu)和潛在的生物活性，該類(lèi)型天然產(chǎn)物吸引了合成化學(xué)家的廣泛關(guān)注。國(guó)內(nèi)外眾多著名的有機(jī)化學(xué)家都對(duì)該類(lèi)分子進(jìn)行了合成研究，目前報(bào)道的合成方法大都需要多步構(gòu)建其四環(huán)骨架，尤其是[3.2.1]雙環(huán)骨架。?北京大學(xué)雷曉光課題組近日在對(duì)映-貝殼杉烷類(lèi)（ent-kaurane）天然產(chǎn)物的合成上取得了重要進(jìn)展。他們發(fā)展了一種簡(jiǎn)潔高效地構(gòu)建對(duì)映-貝殼杉烷類(lèi)（ent-kaurane）四環(huán)骨架的方法：通過(guò)利用北京大學(xué)余志祥課題組前期發(fā)展的銠催化的Yu-[3+2+1]環(huán)加成反應(yīng)構(gòu)建6/6/6三環(huán)骨架，進(jìn)而結(jié)合最新發(fā)展的鈀介導(dǎo)的環(huán)烯化(cycloalkenylation)反應(yīng)構(gòu)建[3.2.1]雙環(huán)骨架。底物普適性研究表明該兩步策略可用于快速構(gòu)建不同取代的對(duì)映-貝殼杉烷（ent-kaurane）骨架和對(duì)映-貝葉烷（ent-beyerane）骨架。基于該策略，他們分別以10步和8步完成了ent-1α-hydroxykauran-12-one 和12-oxo-9,11-dehydrokaurene 的無(wú)保護(hù)基高效全合成，并且以10步完成了12α-hydroxy-9,11-dehydrokaurene的全合成，并對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了修正。通過(guò)對(duì)反應(yīng)前體的精細(xì)調(diào)控，該合成策略不僅能夠應(yīng)用于不同對(duì)映-貝殼杉烷類(lèi)（ent-kaurane）天然產(chǎn)物的高效全合成，并有望應(yīng)用于天然產(chǎn)物類(lèi)似物的高效合成。該工作的完成也進(jìn)一步闡明Yu-[3+2+1]反應(yīng)在合成具有橋頭四級(jí)碳的天然產(chǎn)物和藥物分子的巨大優(yōu)勢(shì)。

成果簡(jiǎn)介： L-賴(lài)氨酸L-谷氨酸鹽作為一種氨基酸復(fù)合鹽，與氨基酸衍生物不同，它同時(shí)具有兩種氨基酸的生物作用，甚至相互增強(qiáng)對(duì)方的生物作用，又比單體氨基酸的理化性質(zhì)更優(yōu)越，可以更好的應(yīng)用在醫(yī)藥、食品和化妝品等方面。L-賴(lài)氨酸L-谷氨酸鹽可

本發(fā)明涉及一種有機(jī)功能介孔氧化硅的合成方法。該方法以三乙氧基硅烷與三烷氧基有機(jī)硅烷偶聯(lián)劑作為硅源，以聚環(huán)氧乙烷?聚環(huán)氧丙烷?聚環(huán)氧乙烷三嵌段共聚物（Ｐ１２３）作為表面活性劑，在酸性條件下通過(guò)共聚法一步將有機(jī)功能基團(tuán)耦合到有序介孔氧化硅中，得到了功能化程度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于傳統(tǒng)共聚法接枝率的有機(jī)功能化介孔氧化硅。在反應(yīng)過(guò)程中，通過(guò)控制有機(jī)硅烷偶聯(lián)劑與三乙氧基硅烷的加入量比例可調(diào)控介孔氧化硅的功能化程度及孔道的有序度。

合成氨工業(yè)對(duì)國(guó)民經(jīng)濟(jì)與社會(huì)發(fā)展具有舉足輕重的作用。目前，每年全球氨產(chǎn)量已超過(guò)億噸，其中大部分用于農(nóng)業(yè)生產(chǎn)以解決糧食與溫飽問(wèn)題，其它部分用作重要的工業(yè)原料。此外，氨還具有含氫量高（質(zhì)量比達(dá)17.6%）、易液化等優(yōu)點(diǎn)，有望成為重要的清潔儲(chǔ)氫與儲(chǔ)能材料，具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，由于氮?dú)夥肿臃浅７€(wěn)定且難以活化，溫和條件下合成氨反應(yīng)難以迅速進(jìn)行。工業(yè)上廣泛采用的Haber-Bosch方法通過(guò)高溫高壓（300–500攝氏度，100–200個(gè)大氣壓）等苛刻條件來(lái)促使高純氫氣和氮?dú)庠阼F基催化劑表面進(jìn)行反應(yīng)生成氨，其能量和氫氣都來(lái)自于化石燃料（如甲烷等），表現(xiàn)出高能耗、高化石燃料消耗和高二氧化碳排放等缺點(diǎn)。合成氨工業(yè)消耗全球每年3–5%的甲烷與1–2%的能源供給，并產(chǎn)生1.6%的二氧化碳排放。尋找合適的綠色替代方案，在溫和條件下實(shí)現(xiàn)高效、低能耗、低排放合成氨，成為亟待解決的科學(xué)挑戰(zhàn)。 電催化氮還原反應(yīng)（總反應(yīng)為N2 + 3H2O ? 2NH3 + 1.5O2）提供了一種可持續(xù)合成氨的新路徑。該反應(yīng)在常溫常壓下即可進(jìn)行，以大量易得的水與氮?dú)猓諝猓┳鳛榉磻?yīng)原料，以可持續(xù)能源（太陽(yáng)能，風(fēng)能等）產(chǎn)生的電能作為能量來(lái)源，即可實(shí)現(xiàn)“零排放”合成氨。因此，不論是作為傳統(tǒng)Haber-Bosch方法的潛在替代者還是作為新型清潔能源體系的重要組成部分，電化學(xué)合成氨技術(shù)都具有極大的發(fā)展?jié)摿εc廣闊的應(yīng)用前景。 然而，電化學(xué)合成氨技術(shù)仍面臨重大挑戰(zhàn)，其發(fā)展嚴(yán)重受制于現(xiàn)有催化劑非常低下的選擇性與活性。若要將該技術(shù)實(shí)用化，就必須同時(shí)大幅提升催化劑的選擇性與活性。然而，現(xiàn)有研究經(jīng)驗(yàn)與理論表明，該反應(yīng)催化劑普遍面臨嚴(yán)重的“選擇性-活性”兩難問(wèn)題：具有理論高活性的催化劑通常會(huì)導(dǎo)致激烈的析氫副反應(yīng)，從而表現(xiàn)出低的反應(yīng)選擇性；而可能具有高選擇性的催化劑對(duì)氮的吸附又過(guò)強(qiáng)，導(dǎo)致產(chǎn)物難以脫附，表現(xiàn)出過(guò)低的反應(yīng)活性。因此，為取得電催化合成氨研究進(jìn)展，大幅提高催化劑的選擇性與活性，就必須突破現(xiàn)有理論，發(fā)展新型催化劑與催化體系。

成果簡(jiǎn)介： 利用基因工程手段將含有海藻糖合酶的基因?qū)氲酱竽c桿菌BL21中得到重組大腸桿菌，發(fā)酵培養(yǎng)能大量生產(chǎn)海藻糖合酶的重組細(xì)胞，通過(guò)使用生物表面活性劑對(duì)重組細(xì)胞進(jìn)行通透性處理，經(jīng)處理的細(xì)胞以麥芽糖為底物合成海藻糖。經(jīng)透性化處理的大腸桿菌以25 %-35 %的麥芽糖為底物合成海藻糖。在20-25 ℃反應(yīng)16-20 h底物的轉(zhuǎn)化率可達(dá)到55 %