電化學(xué)沉積制備單原子催化劑的普適性方法
近日,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心和化學(xué)物理系曾杰教授、周仕明副教授研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展出了一套利用電化學(xué)沉積制備單原子催化劑的普適性方法,利用該方法研究人員成功制備出了34種單原子催化劑,覆蓋了多種過渡金屬和多種襯底。相關(guān)成果發(fā)表在《自然·通訊》上。發(fā)展對襯底和金屬無選擇性的普適性單原子合成方法具有重要意義。研究人員在電化學(xué)三電極體系下進(jìn)行電化學(xué)沉積,并通過陰極沉積和陽極沉積獲得了兩種Ir1/Co(OH)2單原子催化劑。此外,研究人員又探究了沉積條件(前驅(qū)體濃度、沉積圈數(shù)和沉積速率)對單原子形成的影響,發(fā)現(xiàn)當(dāng)金屬的負(fù)載量低于某一限度時,可以獲得單原子;高于這一限度時則有金屬團(tuán)簇或顆粒形成,這一變化類似于液相中晶體生長中的成核過程(圖1)。電化學(xué)沉積制備單原子的機(jī)理研究。(a)陰極沉積示意圖;(b)陽極沉積示意圖;(c)在陰極沉積中,前驅(qū)體濃度、沉積量和單原子形成的關(guān)系;(d)在陽極沉積中,前驅(qū)體濃度、沉積量和單原子形成的關(guān)系。為了證明該方法的普適性,研究人員又在氫氧化鈷、硫化鉬、氧化錳、氮摻雜的碳等襯底上成功獲得覆蓋3d、4d、5d金屬的單原子催化劑,并且對所制備的單原子催化劑的結(jié)構(gòu)表征后發(fā)現(xiàn),陰極和陽極沉積獲得的同一單原子催化劑具有不同的電子結(jié)構(gòu),這為其在不同催化反應(yīng)中的應(yīng)用提供了可能。研究人員還對所得單原子催化劑在電催化水分解反應(yīng)中的性能進(jìn)行了探究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,陰極沉積所得的一些催化劑在電催化析氫反應(yīng)中表現(xiàn)出了優(yōu)異的性能,同時,陽極沉積所得的一些催化劑在電催化析氧反應(yīng)中也表現(xiàn)出了良好的性能。該制備單原子催化劑的普適性方法不僅為單原子催化領(lǐng)域注入了新的活力,而且為今后系統(tǒng)性研究催化劑結(jié)構(gòu)和性能之間的關(guān)系提供了新的思路。論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-14917-6.pdf詳細(xì)閱讀:http://news.ustc.edu.cn/2020/0313/c15884a414545/page.htm
中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
2021-04-10