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常溫常壓水相電催化合成氨的研究

合成氨工業對國民經濟與社會發展具有舉足輕重的作用。目前，每年全球氨產量已超過億噸，其中大部分用于農業生產以解決糧食與溫飽問題，其它部分用作重要的工業原料。此外，氨還具有含氫量高（質量比達17.6%）、易液化等優點，有望成為重要的清潔儲氫與儲能材料，具有廣闊的應用前景。然而，由于氮氣分子非常穩定且難以活化，溫和條件下合成氨反應難以迅速進行。工業上廣泛采用的Haber-Bosch方法通過高溫高壓（300–500攝氏度，100–200個大氣壓）等苛刻條件來促使高純氫氣和氮氣在鐵基催化劑表面進行反應生成氨，其能量和氫氣都來自于化石燃料（如甲烷等），表現出高能耗、高化石燃料消耗和高二氧化碳排放等缺點。合成氨工業消耗全球每年3–5%的甲烷與1–2%的能源供給，并產生1.6%的二氧化碳排放。尋找合適的綠色替代方案，在溫和條件下實現高效、低能耗、低排放合成氨，成為亟待解決的科學挑戰。電催化氮還原反應（總反應為N2 + 3H2O ? 2NH3 + 1.5O2）提供了一種可持續合成氨的新路徑。該反應在常溫常壓下即可進行，以大量易得的水與氮氣（空氣）作為反應原料，以可持續能源（太陽能，風能等）產生的電能作為能量來源，即可實現“零排放”合成氨。因此，不論是作為傳統Haber-Bosch方法的潛在替代者還是作為新型清潔能源體系的重要組成部分，電化學合成氨技術都具有極大的發展潛力與廣闊的應用前景。然而，電化學合成氨技術仍面臨重大挑戰，其發展嚴重受制于現有催化劑非常低下的選擇性與活性。若要將該技術實用化，就必須同時大幅提升催化劑的選擇性與活性。然而，現有研究經驗與理論表明，該反應催化劑普遍面臨嚴重的“選擇性-活性”兩難問題：具有理論高活性的催化劑通常會導致激烈的析氫副反應，從而表現出低的反應選擇性；而可能具有高選擇性的催化劑對氮的吸附又過強，導致產物難以脫附，表現出過低的反應活性。因此，為取得電催化合成氨研究進展，大幅提高催化劑的選擇性與活性，就必須突破現有理論，發展新型催化劑與催化體系。

北京大學 2021-04-11

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