分子基光催化產(chǎn)氫器件多相化
在利用太陽能分解水制取氫氣的催化劑研究上取得新進(jìn)展。該研究工作借鑒自然界光合作用,在多個光敏中心多個催化中心產(chǎn)氫器件構(gòu)筑的基礎(chǔ)上,進(jìn)一步將其植入到金屬有機框架材料中,模擬自然界酶催化環(huán)境中質(zhì)子和電子的傳輸與轉(zhuǎn)移,在有效規(guī)避分子基催化劑穩(wěn)定性差的同時,極大地提高了光催化產(chǎn)氫性能,為人工模擬光催化劑的設(shè)計和構(gòu)筑提供了新的思路。? 人工模擬光合作用,利用太陽能在催化劑作用下分解水制取氫氣,是實現(xiàn)將太陽能轉(zhuǎn)化為清潔的化學(xué)能,解決人類社會面臨的能源危機和環(huán)境污染問題的理想途徑。在早期,我校化學(xué)學(xué)院蘇成勇教授和石建英副教授研究團(tuán)隊發(fā)展了空間上相互獨立、功能上相互等價,集合8個光敏金屬有機釕中心和6個催化Pd2+中心于一體的金屬-有機分子籠產(chǎn)氫器件[Pd6(RuL3)8]28+(MOC-16),在單一分子籠內(nèi)構(gòu)筑出多個相互獨立的能量傳遞和電子轉(zhuǎn)移通道,獲得了高達(dá)380 μmol h-1的初始產(chǎn)氫速率和635的TON(48h) [Nature Communications, 2016, 7: 13169]。雖然金屬有機分子籠提高了分子基催化劑的產(chǎn)氫性能,但光照條件下的穩(wěn)定性仍然是制約其進(jìn)一步應(yīng)用的決定因素。 最近,我校化學(xué)學(xué)院蘇成勇教授和石建英副教授研究團(tuán)隊又基于配位組裝策略實現(xiàn)了Au25(SG)18納米簇在金屬有機ZIF-8主體框架內(nèi)部和外表面的可控組裝[Advanced Materials, 2018, 30,1704576]。采用相似策略,他們將MOC-16植入到ZIF-8主體內(nèi),進(jìn)一步將ZIF-8轉(zhuǎn)化為Znx(MeIm)x(CO3)x (CZIF),獲得了MOC-16@CZIF催化劑。
中山大學(xué)
2021-04-13