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一、項(xiàng)目進(jìn)展 創(chuàng)意計(jì)劃階段 二、負(fù)責(zé)人及成員 姓名 學(xué)院/所學(xué)專(zhuān)業(yè) 入學(xué)/畢業(yè)時(shí)間 學(xué)號(hào) 宋兆華 化學(xué)化工學(xué)院 2018.09-2022.06 201831045132 三、指導(dǎo)教師 姓名 學(xué)院/所學(xué)專(zhuān)業(yè) 職務(wù)/職稱 研究方向 陳永東 化學(xué)化工學(xué)院 教授 能源催化，環(huán)境催化 四、項(xiàng)目簡(jiǎn)介 針對(duì)甲醇汽車(chē)尾氣凈化催化劑貴金屬Pd用量大、甲醇深度氧化起燃溫度高等問(wèn)題，本項(xiàng)目擬以Ce1-xLaxO2為載體，采用光化學(xué)還原法制備Pd1/Ce1-xLaxO2單原子催化劑，并將其涂覆在蜂窩陶瓷上制成整體式催化劑，考察其甲醇深度氧化性能；并利用XRD、XPS、TEM、球差校正高角環(huán)形暗場(chǎng)掃描透射電鏡（AC-HAADF-STEM）、X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）等技術(shù)對(duì)載體及催化劑進(jìn)行系統(tǒng)表征，揭示載體晶相、尺寸、形貌對(duì)Pd1/Ce1-xLaxO2界面結(jié)構(gòu)的影響規(guī)律；結(jié)合動(dòng)力學(xué)研究，建立Pd1/Ce1-xLaxO2界面結(jié)構(gòu)—催化性能之間的構(gòu)-效關(guān)系；為設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)新型高效低貴金屬甲醇汽車(chē)尾氣凈化催化劑提供理論指導(dǎo)和實(shí)踐基礎(chǔ)。

本發(fā)明公開(kāi)了一種用于一氧化氮氧化的催化劑，其特征在于， 所述催化劑為莫來(lái)石型復(fù)合氧化物，化學(xué)通式為 A1-xA'xB2-yB'yO5， 其中，A 和 A'各自獨(dú)立地為稀土金屬或堿土金屬元素中的一種，B 和 B'各自獨(dú)立地為過(guò)渡族金屬元素中的一種，且 0≤x≤1，0≤y≤2。該 催化劑可以在較寬的溫度范圍內(nèi)高效地將一氧化氮催化氧化為二氧化 氮，且成本低，具有很好的熱穩(wěn)定性，能長(zhǎng)時(shí)間保持較高的催化活性， 明顯提高汽車(chē)尾氣

本項(xiàng)目涉及來(lái)源于植物的100多種糖基轉(zhuǎn)移酶的應(yīng)用，尤其涉及這些植物酶在催化藥物糖苷、糖酯、醫(yī)藥中間體合成過(guò)程中的應(yīng)用，屬于生物制藥的酶催化合成領(lǐng)域。許多次生代謝物的糖苷、糖酯是非常重要的醫(yī)藥成分或其中間體，例如胞嘧啶阿拉伯糖苷、去氧氟尿苷、博來(lái)霉素、依托泊糖苷、噻吩足葉糖甙、 氨基糖苷類(lèi)抗生素、毛地黃苷、龍葵堿類(lèi)糖苷、黃酮糖苷等等，它們?cè)诳鼓[瘤、解肝毒、治療心臟病、抗氧化、防衰老等方面具有重要藥用價(jià)值。在醫(yī)藥工業(yè)或化學(xué)工業(yè)，要想獲得某種化合物的糖苷主要有

柴油車(chē)后尾氣處理裝置“銅基分子篩催化劑”的研發(fā)專(zhuān)家

基于前期關(guān)于雙齒導(dǎo)向基團(tuán)輔助的C-H鍵活化策略，利用氨基酸作為母體結(jié)構(gòu)，設(shè)計(jì)合成了一類(lèi)含有8-氨基喹啉基團(tuán)的新型手性配體（QAAligands），并制備了相應(yīng)的手性Ir(III)催化劑。在該催化劑的作用下，可以精準(zhǔn)調(diào)控二噁唑酮類(lèi)化合物分子內(nèi)的C(sp3)-H鍵胺化反應(yīng)，以大于99%ee實(shí)現(xiàn)γ-內(nèi)酰胺的高效不對(duì)稱合成。該類(lèi)新型催化劑具有一定的類(lèi)酶特性，可以容忍大量水的存在，并且水的存在對(duì)于特定底物具有明顯的促進(jìn)效果。通過(guò)對(duì)催化劑的單晶結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析，作者發(fā)現(xiàn)該類(lèi)手性Ir(III)催化劑中的五甲基環(huán)戊二烯基(Cp*)，8-氨基喹啉（AQ）和鄰苯二甲酰胺（NPhth）組成了一個(gè)規(guī)則的溝狀手性空腔，金屬中心處于手性空腔的內(nèi)部，從而使其具有優(yōu)異的立體控制能力。通過(guò)與韓國(guó)高等技術(shù)研究院的SukbokChang教授合作進(jìn)行計(jì)算化學(xué)的研究發(fā)現(xiàn)手性控制的關(guān)鍵因素是底物中的C-H鍵與NPhth基團(tuán)存在多個(gè)C-H/π弱相互作用。

（專(zhuān)利號(hào)：ZL 201410111970.9） 簡(jiǎn)介：本發(fā)明公開(kāi)了一種可降解型酸性離子液體催化制備2，4，5-三芳基取代咪唑的方法，屬于化學(xué)材料制備技術(shù)領(lǐng)域。該制備方法中苯偶酰、芳香醛和醋酸銨的摩爾比為1∶1∶2～4，可降解型酸性離子液體催化劑的摩爾量是所用芳香醛的3～5%，反應(yīng)溶劑乙醇的體積量(ml)為芳香醛摩爾量(mmol)的1～3倍，回流反應(yīng)0.5～2h，反應(yīng)結(jié)束后旋蒸出溶劑，加入水后有大量固體析出，碾碎固體，靜置，抽濾，所得濾渣水

近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)高敏銳教授課題組和俞書(shū)宏院士團(tuán)隊(duì)，設(shè)計(jì)了系列具有“富集”效應(yīng)的納米催化劑，結(jié)合流動(dòng)電解池的合理設(shè)計(jì)，成功實(shí)現(xiàn)了二氧化碳到目標(biāo)產(chǎn)物的高選擇性轉(zhuǎn)化。相關(guān)工作在線發(fā)表于近期的《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》和《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》。二氧化碳轉(zhuǎn)化技術(shù)不僅能夠降低大氣中的二氧化碳濃度，同時(shí)還可以得到諸多高附加值的碳基燃料。在現(xiàn)有的各種二氧化碳轉(zhuǎn)化技術(shù)中，電催化二氧化碳還原技術(shù)具有可在常溫常壓下進(jìn)行、能夠?qū)崿F(xiàn)人為閉合碳循環(huán)等優(yōu)點(diǎn)，成為一種具有應(yīng)用前景的方法。當(dāng)前，通過(guò)更高效催化劑的理性設(shè)計(jì)與可控合成，實(shí)現(xiàn)二氧化碳電還原技術(shù)走向工業(yè)化應(yīng)用成為研究重點(diǎn)與難點(diǎn)。研究人員使用簡(jiǎn)單的微波熱合成，通過(guò)反應(yīng)參數(shù)調(diào)節(jié)，成功制備了3種具有不同尖端曲率半徑的硫化鎘納米結(jié)構(gòu)。模擬表明這種半導(dǎo)體材料尖端曲率半徑減小會(huì)引起尖端附近的電場(chǎng)強(qiáng)度增大，從而增強(qiáng)鉀離子在電極附近的富集。流動(dòng)電解池測(cè)試表明，這種催化劑性能大大優(yōu)于其他過(guò)渡金屬硫?qū)倩镫姶呋瘎３死眉{米多針尖的“近鄰效應(yīng)”實(shí)現(xiàn)對(duì)目標(biāo)離子的富集外，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步提出利用納米空腔的“限域效應(yīng)”來(lái)富集反應(yīng)中間體，實(shí)現(xiàn)二氧化碳到多碳燃料的高效率轉(zhuǎn)化。以上研究表明二氧化碳電還原反應(yīng)中催化劑納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)對(duì)催化性能的重要影響，納米尺度“富集效應(yīng)”可有效增強(qiáng)關(guān)鍵中間體的吸附，從而推動(dòng)反應(yīng)高效率運(yùn)行。這種新的設(shè)計(jì)理念為今后相關(guān)電催化劑的設(shè)計(jì)和高附加值碳基燃料的合成提供了新思路。相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/ange.201912348https://doi.org/10.1021/jacs.0c01699

本發(fā)明公開(kāi)了一種金屬?gòu)?fù)合物催化劑、其制備方法以及在制備D,L-薄荷醇中的應(yīng)用，該金屬?gòu)?fù)合物催化劑由如下重量百分比的元素組成：鎳70-85％、鋁8-10％、釩5-10％、鈷2-10％。該金屬?gòu)?fù)合物催化劑應(yīng)用于百里酚加氫制備D,L-薄荷醇時(shí)，具有反應(yīng)活性高，手性化合物消旋化速度快的特點(diǎn)。同時(shí)異構(gòu)化中加入的某種堿是減少輕組分副產(chǎn)物的關(guān)鍵。整個(gè)工藝反應(yīng)選擇性好，制備工藝簡(jiǎn)單，生產(chǎn)成本低，合成路線對(duì)環(huán)境友好。

成果在甘油氫解中的反應(yīng)條件溫和，甘油的單程轉(zhuǎn)化率大于 55%， 1,2-丙二醇和 1,3-丙二醇的選擇性之和大于 90%，其余副產(chǎn)品也具有比原料甘油高得多的市場(chǎng)價(jià)格。

研究團(tuán)隊(duì)以硼(B)摻雜碳為載體，通過(guò)電子供體硼(B)對(duì)銥 (Ir) 的“原子束縛工程”以及對(duì)Ir活性中心電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控，獲得高活性HER催化劑Ir@NBD-C，且Ir的用量?jī)H占商用催化劑的1/4。