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借助原位環境電鏡揭示金屬催化劑真實活性表面的研究成果
南方科技大學材料科學與工程系副教授谷猛團隊聯合中科院大連化學物理研究所、上海高等研究院等，巧妙借助原位環境電鏡，在真實反應條件下直接觀測到NiAu雙金屬催化劑在二氧化碳加氫反應中的動態過程，揭示了該催化劑在反應中的真實活性表面，為認識催化過程提供了新的思路。該研究發表在《自然-催化》（Nature Catalysis ）上。材料系科研助理韓韶波為文章共同第一作者，谷猛為文章共同通訊作者.實驗表明，在反應氣氛和溫度下，內核Ni原子會逐漸遷移至表面，與Au合金化；在降溫停止反應時，表面Ni遷移回核心部分，重新形成Ni@Au殼型結構。原位紅外和原位X射線吸收譜的結果也從宏觀角度證實了上述觀測結果。團隊結合理論計算，提出了新的催化機理。該研究揭示了催化劑真實活性表面，展示了原位電鏡在研究構效關系中的重要性，并且為研究金屬催化提供啟示。
南方科技大學
2021-04-11
固定床反應器中結構化催化劑定點再生方法
本發明公開了一種固定床反應器中結構化催化劑定點再生方法。該方法包括如下步驟：原料氣通過流向變換的形式進入結構化固定床反應器在400-700?℃，0.15-1.00?MpaA的條件下發生反應至催化劑失活，再生氣同樣通過流向變換的形式與積炭催化劑在350?℃-700?℃，0.15-1.50?MPaA的條件下進行失活催化劑的原位燒炭再生，含氧氣體流向變換周期為0.5-20.0?h。本發明可以實現積炭催化劑的定點再生，同時解決燒炭過程中催化劑燒炭不均以及床層飛溫的問題，能夠實現再生劑的可控預積炭，大大提高目標產物收率，可用于甲醇制丙烯的工業生產中。
浙江大學
2021-04-13
一種櫻桃殼碳負載的鈀催化劑及其制備方法與應用
本發明屬于催化劑技術領域，具體涉及一種具有高活性的櫻桃核碳負載的鈀催化劑及其制備方法與應用。所述催化劑中櫻桃核碳為成型顆粒狀，作為載體硬骨架；鈀負載于碳層表面，其在催化劑中的重量含量為0.05～2％。本發明以櫻桃核作為前驅體，經過高溫碳化，然后經過氫氧化鉀活化并在活化過程中進行原位氮原子摻雜，從而獲得大比表面、表面氮原子修飾的多孔櫻桃核硬碳材料，作為載體時能更好的分散催化劑，展現出更為優異的催化性能，同時具有更為優異的機械強度，可減緩碳載體反應過程中破碎等問題，提高催化劑壽命，在對苯二甲酸加氫精制反應中有替代商業活性炭的潛在工業應用價值。采用創新性的制造工藝將廢棄櫻桃殼轉變成高硬度、氮摻雜的、高比表面積的成型多孔活性碳顆粒，在催化加氫反應中作為催化劑的載體展現出優異的性能。可作為吸附材料及催化劑載體得以廣泛應用。
青島大學
2021-04-13
等離子體輔助溶膠凝膠法制備高效氧化性催化劑的方法
本發明涉及一種等離子體輔助溶膠凝膠法制備高效氧化性催化劑的方法，利用等離子體中的活性粒子在常溫下分解凝膠中的有機物和硝酸鹽，制備得到活性組分為MnOx或MnCeOx的氧化性催化劑。本發明具有的優勢效果在于：（1）對氮氧化物催化氧化具有較高的活性和選擇性；（2）具有較寬的溫度適應窗口；（3）制備工藝簡單、成本較低，可廣泛應用于煙氣選擇性催化氧化的脫硝催化劑制備過程。
浙江大學
2021-04-13
拓撲異構酶I/ II雙重催化抑制劑誘導耐藥腫瘤壞死性凋亡
利用金屬配合物性質易調控的優點，通過改變電荷、脂溶性，實現金屬配合物對細胞器的靶向性富集調控（Coord. Chem. Rev., 2019, 378, 66）。在此基礎上，利用金屬配合物的長激發態壽命，構筑一系列單/雙光子的光敏劑用于細胞器靶向的癌癥治療（Nat. Chem., 2019, 11, 1041; Nat. Commun., 2020, 11, 3262; Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 14049; 2017, 56, 14898; 2019, 58, 14334; PNAS, 2018, 115, 5664; 2019, 116, 20296），為開發金屬配合物用于生物治療提供了新的研究思路。然而，與傳統化療藥物類似，這類光敏劑通過誘導腫瘤細胞凋亡實現腫瘤治療，同樣也面臨可能的耐藥風險。至今為止，金屬配合物誘導腫瘤細胞非凋亡性死亡、實現克服腫瘤耐藥研究尚處于起步階段。在前期實現誘導腫瘤細胞壞死、漲亡等非凋亡性死亡的工作基礎上（Chem. Sci., 2018, 9, 5183; Chem. Commun., 2018, 54, 6268; Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 3315），巢暉教授課題組開發了基于釕(II)配合物的拓撲異構酶 I/II雙重催化抑制；進一步研究發現，配合物能誘導耐藥腫瘤細胞壞死性凋亡，有效克服腫瘤耐藥 通過輔助配體改變配合物的電荷和脂溶性，從而調控配合物的細胞攝取量和細胞器靶向性。其中環金屬化配合物Ru7在具有高細胞攝取量的同時，實現了細胞核靶向富集（圖2）。DNA拓撲異構酶（topoisomerase，Topo）為催化DNA拓撲學異構體互相轉變的酶的總稱，可調控DNA轉錄、復制和基因表達。根據催化機制，Topo酶劃分為Topo I和Topo II，因在腫瘤細胞中高表達而成為臨床腫瘤治療靶點。喜樹堿（Topo I抑制劑）和依托泊苷（Topo II抑制劑）是其代表性藥物，但這類單一酶抑制劑的療效受多種因素限制，與之相比，Topo I/II雙重抑制劑具有顯著的治療優勢。利用DNA松弛、斷裂和凝膠電泳遷移率轉移分析，輔助分子對接模擬計算，證實Ru7通過π-π堆積、陽離子-π相互作用以及氫鍵與Topo I/II的催化口袋相結合，從而阻止DNA拓撲異構酶與DNA的結合，是罕見的Topo I/II雙重催化抑制劑。
中山大學
2021-04-13
合成丙二醇、碳酸二甲酯及碳酸丙烯酯的綠色催化（技術）
成果簡介：丙二醇、碳酸二甲酯以及碳酸丙烯酯是重要的有機化學品。丙二 醇在食品和醫藥工業有多種用途，可制聚醚多元醇等。碳酸二甲酯可以用作 汽油添加劑、甲基化反應試劑，以及用作合成醫藥、農藥和香料的原料等。 碳酸丙烯酯是無毒高效的有機溶劑，也可用于酯交換反應制碳酸二甲酯。現 在的市場售價是: 丙二醇 11000- 13000 元/噸，碳酸二甲酯（醫藥級）9000-10000 元/噸，碳酸丙烯酯 6000元/噸。我們
北京理工大學
2021-04-14
一種用于含碳固體燃料的催化氣化處理裝置及其應用
本發明公開了一種用于含碳固體燃料的催化氣化處理裝置及其應用，該裝置包括物料混合組件、預熱移動床反應器、流化床氣化爐、第一氣固分離器、第二氣固分離器和洗滌塔，其中，該預熱移動床反應器包括內殼體和外殼體；流化床氣化爐與預熱移動床反應器相連；第一氣固分離器分別與流化床氣化爐和預熱移動床反應器連接；第二氣固分離器與預熱移動床反應器相連；洗滌塔通過氣體冷卻器與第二氣固分離器相連。本發明的裝置將含碳固體燃料(如石油焦)與催化劑在進入流化床氣化爐之前提前熱處理，使得石油焦與催化物質反應生成中間復合物，從而在流化床氣化爐中有氣流強烈擾動時石油焦與催化物質不易分離得到良好的催化效果。
華中科技大學
2021-04-13
一種減少 SO2 對 SCR 催化劑毒害的裝置及方法
本發明公開了一種減少 SO2 對 SCR 催化劑毒害的裝置及方法，屬于燃煤煙氣脫硝技術領域。裝置包括多孔反應容器和分子篩膜；所述多孔反應容器采用多孔材料制成，用于裝載 SCR 催化劑；所述分子篩膜包覆于所述多孔反應容器外表面，所述分子篩膜的孔道直徑小于SO2 的分子動力學直徑且大于 NH3 和 NO 的分子動力學直徑。根據分子篩的篩分特性，NO、NH3 和 O2 可以進入容器內部，并在 SCR 催化劑表面反應生成 N2 和 H2O，生成的 N2 可以從容器開口端流出，而SO2 無法進入，或只有少量 SO2 通過回流進入容器內部，從而大大減小了 SO2 對 SCR 催化劑的毒害作用。
華中科技大學
2021-04-13
金屬催化亞胺與一氧化碳共聚法合成多肽類材料
成果與項目的背景及主要用途 一種在金屬催化下亞胺與一氧化碳共聚合成多肽類聚合物材料的新的、簡捷的方法，不用氨基酸為原料，以廉價的亞胺和一氧化碳為單體，在金屬催化下發生交替共聚，直接生成多肽，從而使合成多肽的成本大大降低。這一途徑將可以避免繁雜的合成和活化氨基酸的步驟，使得多肽的合成和傳統的方法(如開環聚合反應法)相比，被大大地簡化。所得到的多肽類材料，在生物醫學材料和制藥等領域具有重要用途。 技術原理與工藝流程簡介
南開大學
2021-04-14
一種金屬氧化物/鉑納米顆粒復合催化劑的制備方法
本發明公開了一種金屬氧化物/鉑納米顆粒復合催化劑的制備方 法，該方法包括:使用原子層沉積方法生長鉑納米催化劑顆粒和金屬 氧化物，通過改變原子層沉積循環次數，從而沉積所需厚度的氧化物 復合層和所需粒徑的納米顆粒，兩者結合形成復合催化劑。通過本發 明，可以精確制備金屬氧化物和鉑納米顆粒的復合催化劑，錨定金屬 催化顆粒從而提高鉑催化劑在高溫下的熱穩定性，且由于氧化物薄膜 與金屬直接具有催化協同效應，能夠在提高催化劑抗燒結性的同時， 提高催化劑的活性。
華中科技大學
2021-04-14