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非均相催化調節(jié)器的超分子納米管及其催化性能
通過剛柔V形三嵌段超分子的層層組裝，制備了一種三明治結構的大小均一的介孔管。其中，三明治結構對鈀離子具有穩(wěn)定的配位能力，可作為超分子鈀催化劑。實驗結果表明，新型超分子催化劑在短時間、室溫、有氧條件下對鹵代苯的C-C偶聯反應具有超強的反應活性，其轉化率接近100%。相對于一般的非均相催化載體，此超分子催化劑具有實時調控反應進程的功能，并利用超分子組裝及解組裝的方法明顯提高了金屬催化劑的重復利用率。借助超分子催化劑的調控性和反應匹配性，對多個反應位點引起的聚合，成功實現了單向催化。
中山大學
2021-04-13
超分子薄膜構筑方法
首先，一種大頭基的表面活性劑(DEAB)可以與反電荷的多頭配體(TPE-BPA)得到一種納米尺寸的無規(guī)配位簇，而后金屬離子(Zn2+)的加入則可迅速使之交聯形成無定形的白色沉淀物。通過自發(fā)的結塊過程，沉淀中的分子可進一步發(fā)生重排運動，并使其由白色粉末狀的固體在短時間內轉變形成透明且可自支撐的薄膜材料。
北京大學
2021-04-11
配位超分子自組裝
利用氨基功能化配體與鈣鹽組裝得到一種新穎的二維層狀Ca-MOF。其通過{Ca3O18}簇與配體連接而成的金屬-有機層上懸掛配位的DMF分子，并進一步通過DMF間的范德華弱作用力層層堆疊，形成“范德華MOF”多層結構。基于DMF的動態(tài)配位活性，該獨特的金屬-有機多層MOF能實現層內穩(wěn)態(tài)和層間動態(tài)的有效平衡，并存在具有半導體發(fā)光特性的層間激子（exciton）發(fā)光和層內激基締合物（excimer）發(fā)光的雙通道發(fā)射。?發(fā)展了二維MOF設計和利用的新概念，將“自下而上”的金屬-有機配位組裝與“自上而下”的后合成形貌加工調控相結合，實現了超薄二維MOF的簡便、綠色、宏量制備的新方法，并為光學存儲器等應用建立了元器件模型。
中山大學
2021-04-13
配位超分子自組裝
實現了一系列光功能導向金屬-有機配位超分子材料的合理化模型設計與可控合成，探索了新型傳能與發(fā)光、光調制、光轉換的機理與機制，建立了獨特的光學應用器件模型。如利用配位鍵動態(tài)活性的后合成剝離策略，可逆轉換配位材料空間維度，獲得了具有層間/層內熒光調控開關特性的超薄2D配位發(fā)光材料 利用ESIPT多能級配體激發(fā)態(tài)過程，構筑了超快速專一性水分子光響應配合物薄膜器件，以及用于F離子、溫度、溶劑等的熒光探針材料 利用異質同晶配位特性和區(qū)域控制各向異性外延技術，獲得具有異質結超晶格的多稀土MOF單晶，實現多層次間隔色域可調發(fā)光，建立了光譜—空間編碼結合的單晶光學微器件、雙通道高等級編碼配合物材料、單金屬單相/多金屬單相配合物白光與混光材料
中山大學
2021-04-13
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有機分子催化聚合新技術
成果簡介： 構筑碳-碳鍵的烯烴鏈式聚合和生成碳-雜鍵的環(huán)狀單體開環(huán)聚合，有賴過渡金屬配合物催化的發(fā)現而取得卓越成就。然而，金屬催化大多基于路易斯酸（金屬原子空d軌道）作用。探索有機分子催化的聚合體系，可以拓展更多催化和聚合反應模式，揭示涵蓋路易斯酸、堿，布朗斯特酸、堿，和氫鍵（及其他弱）作用的，多樣性和多功能協(xié)同的催化聚合新范式。發(fā)現新聚合反應，創(chuàng)制新型
南京工業(yè)大學
2021-01-12
分子基光催化產氫器件多相化
在利用太陽能分解水制取氫氣的催化劑研究上取得新進展。該研究工作借鑒自然界光合作用，在多個光敏中心多個催化中心產氫器件構筑的基礎上，進一步將其植入到金屬有機框架材料中，模擬自然界酶催化環(huán)境中質子和電子的傳輸與轉移，在有效規(guī)避分子基催化劑穩(wěn)定性差的同時，極大地提高了光催化產氫性能，為人工模擬光催化劑的設計和構筑提供了新的思路。? 人工模擬光合作用，利用太陽能在催化劑作用下分解水制取氫氣，是實現將太陽能轉化為清潔的化學能，解決人類社會面臨的能源危機和環(huán)境污染問題的理想途徑。在早期，我?；瘜W學院蘇成勇教授和石建英副教授研究團隊發(fā)展了空間上相互獨立、功能上相互等價，集合8個光敏金屬有機釕中心和6個催化Pd2+中心于一體的金屬-有機分子籠產氫器件[Pd6(RuL3)8]28+(MOC-16)，在單一分子籠內構筑出多個相互獨立的能量傳遞和電子轉移通道，獲得了高達380 μmol h-1的初始產氫速率和635的TON(48h) [Nature Communications, 2016, 7: 13169]。雖然金屬有機分子籠提高了分子基催化劑的產氫性能，但光照條件下的穩(wěn)定性仍然是制約其進一步應用的決定因素。 最近，我校化學學院蘇成勇教授和石建英副教授研究團隊又基于配位組裝策略實現了Au25(SG)18納米簇在金屬有機ZIF-8主體框架內部和外表面的可控組裝[Advanced Materials, 2018, 30,1704576]。采用相似策略，他們將MOC-16植入到ZIF-8主體內，進一步將ZIF-8轉化為Znx(MeIm)x(CO3)x (CZIF)，獲得了MOC-16@CZIF催化劑。
中山大學
2021-04-13
超分子化學調堵劑的應用技術
超分子調堵劑 HCP 是一種水溶性的陽離子高分子，是通過水解聚丙烯酰胺 的羧基陰離子與陽離子高分子反應生成凝膠進行調剖堵水的，HCP 具有交聯效 果明顯，生產成本較低的優(yōu)勢。該技術從小試、中試，室內物模試驗到礦場試 驗，經過各階段試驗改進、不斷優(yōu)化，逐步形成了一套配合聚合物驅的應用技 術，具備了一定的推廣條件。
山東大學
2021-04-13
聚合物二維超分子自組裝
何鳳課題組以共軛聚合物PPV嵌段為成核嵌段設計合成了兩親性嵌段共聚物PPV-b-P2VP，以該嵌段共聚物為構筑單元，使其在異丙醇溶液中進行“溶解-降溫-陳化”這一簡單過程，制備得到了均一分散的二維正方形自組裝膠束。通過調節(jié)共聚物嵌段長度比和溶液濃度，可以實現對所得二維正方形自組裝結構的尺寸進行較為精確的調控。利用PPV嵌段良好的光學特性，對二維結構的組裝過程進行了追蹤表征，結合高分辨顯微鏡照片、SEAD、GIWAXS和分子動力學模擬，可以確認所得二維材料的非晶態(tài)以及PPV嵌段間的π-π相互作用對于二維正方形膠束形成的驅動作用。 本項研究采用非結晶手段成功實現了聚合物可控二維自組裝膠束的形成，為二維微納材料的構筑提供了新的思路，對于聚合物二維自組裝的研究有著重要的貢獻。同時，通過簡單手段獲得的二維正方形軟材料，有著良好的光學和電學特性，是一種可以預見的具有潛在應用價值的功能微納材料。
南方科技大學
2021-04-13
超分子化學調堵劑的應用技術
超分子調堵劑HCP是一種水溶性的陽離子高分子，是通過水解聚丙烯酰胺的羧基陰離子與陽離子高分子反應生成凝膠進行調剖堵水的，HCP具有交聯效果明顯，生產成本較低的優(yōu)勢。該技術從小試、中試，室內物模試驗到礦場試驗，經過各階段試驗改進、不斷優(yōu)化，逐步形成了一套配合聚合物驅的應用技術，具備了一定的推廣條件。
山東大學
2021-04-14
取得配位超分子自組裝新進展
以單層稀土MOF作為晶種，通過不同稀土離子MOF的異質同晶特性和液相各向異性外延生長策略，構筑了具有亞毫米尺度的間隔色域發(fā)光多層次異核稀土MOF單晶，并實現了獨特的光譜編碼和空間編碼結合的三維微區(qū)編碼器件模型?；诔跏紗螌酉⊥罬OF晶核的不同空間群結晶特性，其在不同晶面呈現生長速度不同的各向異性，從而最終分別獲得了核-殼型（core-shell）和條帶型（striped）兩類不同的多層次異核稀土MOF單晶。在保持均一的周期性長程有序單晶結構的同時，其光物理特性則因不同區(qū)域稀土離子的人為控制化生長，表現出核殼或條帶狀間隔區(qū)域多色發(fā)光。利用微區(qū)熒光探測技術，通過改變多層次異核稀土MOF單晶的位置或角度，可分別實現基于不同層稀土MOF的紅、綠、藍等三基色發(fā)光，以及基于不同層間、不同入射和發(fā)射光路間組合調控的全色域多色發(fā)光和白光。同時，上述異核多稀土單晶MOF的組裝和調光特性亦可在近紅外發(fā)光的稀土離子間實現?；诖耍M一步建立了一種獨特的光譜編碼與空間編碼相結合的三維微區(qū)編碼器件模型。在亞毫米尺度的單晶光學器件范圍內，通過調變不同位置和空間取向的三維操作式編碼，結合具有不同發(fā)光色域的光譜讀出式編碼，實現了高通量、多通路、多模式的全色域發(fā)光顏色可編碼性與可讀出性。
中山大學
2021-04-13