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本技術成果涉及一類具有抗腫瘤作用的多芳乙烯取代β-二酮類化合物。

本發(fā)明公開了一種芳香族硝基化合物選擇性加氫還原方法，包括：將介孔氮化碳負載的納米鈀催化劑、水和芳香族硝基化合物加入到反應容器中，氫氣氛圍中反應完全，后處理得到對應的芳香族氨基化合物。本發(fā)明選用介孔氮化碳負載的納米鈀催化劑對芳香族硝基化合物進行選擇性還原，選擇性和轉(zhuǎn)化率均在99％以上，且還原條件溫和，可操作性強，具有很強市場化前景。

本發(fā)明屬于金屬催化以及藥物化學應用技術領域，具體涉及芳基碳苷類化合物的合成方法。碳苷是指碳苷鍵的環(huán)外氧原子被碳原子所取代的一類化合物的總稱，是自然界中存在非常廣泛的一類含糖骨架，它廣發(fā)存在于多種天然產(chǎn)物和藥物分子中，相比于氧苷和氮苷，碳苷在生物體內(nèi)具有更好的酶穩(wěn)定性以及耐水解性，因此它們也成為了代替天然氧苷藥物的一個重要選擇。例如近年來，多家制藥公司發(fā)展的一系列治療二型糖尿病的SGLT2抑制劑，包括達格列凈，卡格列凈，依帕列凈等。此外，碳苷在天然產(chǎn)物中的存在也是非常廣發(fā)。早在1971年由Scheuer,P.J.教授課題組從夏威夷的軟體珊瑚中分離得到天然產(chǎn)物海葵毒素(圖1)，后來在其他海洋生物中也有發(fā)現(xiàn)，其全合成工作在1994年由哈佛大學化學系教授Y.Kishi的研究小組完成，這是一例發(fā)現(xiàn)的比較早的碳苷類天然產(chǎn)物，也是迄今為止最為復雜的天然產(chǎn)物之一。此后，越來越多的含有碳苷的天然產(chǎn)物陸續(xù)被發(fā)現(xiàn)，下圖列舉了1990年以后具有代表性的含有C-苷的天然產(chǎn)物(圖2)。本發(fā)明的目的在于無需提前制備芳基金屬試劑，首次利用了Pd催化的碳氫鍵活化策略，通過AQ(或其他導向基團)導向的C(sp2)-H活化

成果描述：催化燃燒是治理大氣污染氣體的方法，和火焰燃燒法比較，催化氧化法是一種更潔凈的治理大氣污染氣體的方法，特別適于處理量很大、氣體濃度較低的情況。甲烷催化燃燒與非催化燃燒相比,具有燃燒效率高、操作溫度低、氮氧化物和碳氫化物排放量低、環(huán)保等優(yōu)點。因此，發(fā)展高效、低污染物排放的天然氣催化燃燒技術具有廣闊前景的方向。市場前景分析：應用于石油化工、農(nóng)藥、印刷、涂料、電線加工等行業(yè)。與同類成果相比的優(yōu)勢分析：試驗結(jié)果顯示：金屬基結(jié)構(gòu)化催化劑在催化燃燒中表現(xiàn)出良好的活性和穩(wěn)定性，系統(tǒng)進行金屬基結(jié)構(gòu)化催化劑在揮發(fā)性有機化合物廢氣中的催化作用研究，為其產(chǎn)業(yè)化應用提供基礎。

酚類化合物是一種重要的化工原材料和中間體,廣泛應用于纖維、塑料的合成,農(nóng)藥、醫(yī)藥的制備,以及香料、染料等其他生產(chǎn)領域。煤焦油中含有豐富的酚類化合物,從中提取酚類化合物具有重要的經(jīng)濟價值。目前工業(yè)上比較成熟的分離方法是氫氧化鈉堿洗法,但整個過程消耗大量酸堿溶液,并且會產(chǎn)生含酚廢水需要后續(xù)處理。為了解決上述缺陷,采用新型非水相分離方法很有必要。本課題組發(fā)現(xiàn)并研究了一系列季銨鹽通過與酚類化合物形成低共熔溶劑(deep eutectic solvents, DESs)分離油中的酚類化合物,這種方法萃取效率高,萃取劑可以循環(huán)使用,萃取過程中不使用無機堿和酸,并且避免了含酚廢水的產(chǎn)生。針對目前使用的反萃劑乙醚具有易揮發(fā)和易爆炸等缺點、低共熔溶劑對中性油的夾帶以及缺少低共熔法萃取分離真實油酚混合物過程中酚類化合物的變化規(guī)律等問題,本技術著重考察了低共熔法分離油酚混合物過程中反萃劑的選擇、低共熔溶劑對中性油夾帶行為和中性油的脫除,以及低共熔法萃取分離真實煤焦油過程中不同酚類化合物組成變化和物料守恒等。為低共熔法分離油酚混合物的工業(yè)應用提供理論支持。TMAC相對ChCl萃取真實煤焦油中酚類化合物的能力更強,回收率更高,但會夾帶更多的中性油,且反萃劑更難去除；ChCl萃取酚中性油種類較少,主要為萘,而TMAC萃取酚中性油除了萘還有大量其他種類的中性油；使用季銨鹽萃取煤焦油中酚類物質(zhì)的萃取率可以達到80%,低于模擬油酚混合物時的萃取率,這是由于煤焦油中多種芳環(huán)中性油與酚類物質(zhì)間π-π鍵作用造成的；ChCl和TMAC在循環(huán)3次實驗后基本特性保持不變,可以循環(huán)使用。

【發(fā) 明 人】段金廒；陶偉偉；楊念云；唐于平【摘要】本發(fā)明公開了具有抗腫瘤活性的新西松烷型二萜化合物。體外抗腫瘤活性研究表明，本發(fā)明提供的西松烷型二萜化合物對多種腫瘤細胞，包括胃癌、結(jié)腸癌、肝癌或腎癌等均具有很強的抗腫瘤活性，且經(jīng)過毒性實驗研究表明，本發(fā)明提供的具有抗腫瘤活性的西松烷型二萜化合物毒性較低，可望開發(fā)成新的抗腫瘤藥物。

基于亞胺類動態(tài)共價反應以及課題組對于組分動態(tài)網(wǎng)絡方面的前期研究基礎，對有機籠狀與環(huán)狀化合物自分類組分動態(tài)網(wǎng)絡的設計和動態(tài)適應性進行了深入研究。該研究首先以兩種多胺（T、NON）和二醛（Py）構(gòu)成的三元混合體系為原料，考察其自分類性能。理論上，各組分基元可以在體系中進行隨機的結(jié)合，產(chǎn)生由單一或混合組分基元所構(gòu)成的多元復雜體系。因此，在最簡單三元組分基元體系中（Py、T、NON），可能產(chǎn)生三種平衡態(tài)：1）Py與T或NON選擇性結(jié)合，產(chǎn)生Py3T2和Py2(NON)2的同質(zhì)自分類（homo-self-sorting）結(jié)構(gòu)；2）Py與T和NON同時結(jié)合，產(chǎn)生一種特定的異質(zhì)自分類（hetero-self-sorting）結(jié)構(gòu)；3）Py與T，NON的反應不具備選擇性，進而產(chǎn)生具有統(tǒng)計學分布的超復雜混合狀態(tài)。而實驗結(jié)果表明，該混合體系首先產(chǎn)生一系列的復雜中間體，隨后這些中間體有序的轉(zhuǎn)化為熱力學穩(wěn)定狀態(tài)，生成有機籠狀化合物和大環(huán)的同質(zhì)自分類產(chǎn)物，即平衡態(tài)1進一步將三元混合體系擴展到更為復雜的四元體系，構(gòu)建出基于有機籠狀與環(huán)狀化合物的自分類組分動態(tài)網(wǎng)絡。通過對組分基元的合理設計和選擇，該網(wǎng)絡能夠?qū)崿F(xiàn)對于環(huán)境變化由動力學控制的亞穩(wěn)態(tài)到熱力學穩(wěn)定態(tài)的動態(tài)自適應過程：通過核磁共振對于各個組分分布的實時監(jiān)控，該混合體系在有機籠狀化合物（動力學優(yōu)勢產(chǎn)物）的驅(qū)動下首先經(jīng)歷具有失衡組分分布的亞穩(wěn)態(tài)；隨著時間的延長，亞穩(wěn)態(tài)產(chǎn)物的含量會逐漸減少，進而最終達到處于相反的失衡組分分布的熱力學穩(wěn)定狀態(tài)。這項工作首次將自分類的概念擴展到兩種不同維度（有機籠狀和環(huán)狀化合物）的有機拓撲學結(jié)構(gòu)，為自分類設計擺脫金屬模板化的常規(guī)體系，從而實現(xiàn)純有機自分類體系的構(gòu)建。為開發(fā)物種多樣性和環(huán)境適應性并存的復雜化學系統(tǒng)提供了新的設計思路。

本發(fā)明提出一種含氟嘧啶酮類化合物的合成方法，屬于有機合成領域，該合成方法不使用金屬試劑和有機溶劑，環(huán)境友好，適合工業(yè)化生產(chǎn)。該合成方法包括如下步驟：向反應瓶中分別加入嘧啶酮類化合物和三氟甲基亞磺酸鈉，在過苯甲酸特丁酯(TBPB)和水作用下，于25℃?80℃溫度下反應2?4小時；待反應結(jié)束后，進行柱色譜分離，得到含氟嘧啶酮類化合物。本發(fā)明能夠應用于三氟烷基取代的嘧啶酮類化合物的合成過程中。

本發(fā)明提出一種含氟吡啶酮類化合物的合成方法，屬于有機合成領域，該合成方法不使用金屬試劑和有機溶劑，環(huán)境友好，適合工業(yè)化生產(chǎn)。該合成方法包括如下步驟：向反應瓶中分別加入吡啶酮類化合物和三氟甲基亞磺酸鈉，在過苯甲酸特丁酯(TBPB)和水作用下，于25℃?80℃溫度下反應2?4小時；待反應結(jié)束后，進行柱色譜分離，得到含氟吡啶酮類化合物。本發(fā)明能夠應用于三氟烷基取代的吡啶酮類化合物的合成過程中。

本發(fā)明以四苯基卟啉金(III)為先導化合物，在卟啉環(huán)上引入不同較強極性基團改善分子的對稱性，且通過較強極性基團的引入促進這類化合物在水中溶解能力，并強化多取代氯化四苯基卟啉金化合物對癌細胞的靶向作用。