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新型手性Ir(III)催化劑誘導的分子內碳氫鍵氨基化反應-γ-內酰胺的高效構筑
基于前期關于雙齒導向基團輔助的C-H鍵活化策略，利用氨基酸作為母體結構，設計合成了一類含有8-氨基喹啉基團的新型手性配體（QAAligands），并制備了相應的手性Ir(III)催化劑。在該催化劑的作用下，可以精準調控二噁唑酮類化合物分子內的C(sp3)-H鍵胺化反應，以大于99%ee實現(xiàn)γ-內酰胺的高效不對稱合成。該類新型催化劑具有一定的類酶特性，可以容忍大量水的存在，并且水的存在對于特定底物具有明顯的促進效果。通過對催化劑的單晶結構進行分析，作者發(fā)現(xiàn)該類手性Ir(III)催化劑中的五甲基環(huán)戊二烯基(Cp*)，8-氨基喹啉（AQ）和鄰苯二甲酰胺（NPhth）組成了一個規(guī)則的溝狀手性空腔，金屬中心處于手性空腔的內部，從而使其具有優(yōu)異的立體控制能力。通過與韓國高等技術研究院的SukbokChang教授合作進行計算化學的研究發(fā)現(xiàn)手性控制的關鍵因素是底物中的C-H鍵與NPhth基團存在多個C-H/π弱相互作用。
南開大學
2021-04-10
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一種可降解型酸性離子液體催化制備2，4，5-三芳基取代咪唑的方法
（專利號：ZL 201410111970.9） 簡介：本發(fā)明公開了一種可降解型酸性離子液體催化制備2，4，5-三芳基取代咪唑的方法，屬于化學材料制備技術領域。該制備方法中苯偶酰、芳香醛和醋酸銨的摩爾比為1∶1∶2～4，可降解型酸性離子液體催化劑的摩爾量是所用芳香醛的3～5%，反應溶劑乙醇的體積量(ml)為芳香醛摩爾量(mmol)的1～3倍，回流反應0.5～2h，反應結束后旋蒸出溶劑，加入水后有大量固體析出，碾碎固體，靜置，抽濾，所得濾渣水
安徽工業(yè)大學
2021-01-12
中國科學技術大學研制出二氧化碳電還原高效催化劑
近日，中國科學技術大學高敏銳教授課題組和俞書宏院士團隊，設計了系列具有“富集”效應的納米催化劑，結合流動電解池的合理設計，成功實現(xiàn)了二氧化碳到目標產物的高選擇性轉化。相關工作在線發(fā)表于近期的《德國應用化學》和《美國化學會志》。二氧化碳轉化技術不僅能夠降低大氣中的二氧化碳濃度，同時還可以得到諸多高附加值的碳基燃料。在現(xiàn)有的各種二氧化碳轉化技術中，電催化二氧化碳還原技術具有可在常溫常壓下進行、能夠實現(xiàn)人為閉合碳循環(huán)等優(yōu)點，成為一種具有應用前景的方法。當前，通過更高效催化劑的理性設計與可控合成，實現(xiàn)二氧化碳電還原技術走向工業(yè)化應用成為研究重點與難點。研究人員使用簡單的微波熱合成，通過反應參數(shù)調節(jié)，成功制備了3種具有不同尖端曲率半徑的硫化鎘納米結構。模擬表明這種半導體材料尖端曲率半徑減小會引起尖端附近的電場強度增大，從而增強鉀離子在電極附近的富集。流動電解池測試表明，這種催化劑性能大大優(yōu)于其他過渡金屬硫屬化物電催化劑。除了利用納米多針尖的“近鄰效應”實現(xiàn)對目標離子的富集外，研究團隊進一步提出利用納米空腔的“限域效應”來富集反應中間體，實現(xiàn)二氧化碳到多碳燃料的高效率轉化。以上研究表明二氧化碳電還原反應中催化劑納米結構設計對催化性能的重要影響，納米尺度“富集效應”可有效增強關鍵中間體的吸附，從而推動反應高效率運行。這種新的設計理念為今后相關電催化劑的設計和高附加值碳基燃料的合成提供了新思路。相關論文信息：https://doi.org/10.1002/ange.201912348https://doi.org/10.1021/jacs.0c01699
中國科學技術大學
2021-04-11
金屬復合物催化劑、其制備方法以及在制備D,L-薄荷醇中的應用
本發(fā)明公開了一種金屬復合物催化劑、其制備方法以及在制備D,L-薄荷醇中的應用，該金屬復合物催化劑由如下重量百分比的元素組成：鎳70-85％、鋁8-10％、釩5-10％、鈷2-10％。該金屬復合物催化劑應用于百里酚加氫制備D,L-薄荷醇時，具有反應活性高，手性化合物消旋化速度快的特點。同時異構化中加入的某種堿是減少輕組分副產物的關鍵。整個工藝反應選擇性好，制備工藝簡單，生產成本低，合成路線對環(huán)境友好。
浙江大學
2021-04-13
甘油催化氫解制1,2-丙二醇和1,3-丙二醇及其生產工藝
成果在甘油氫解中的反應條件溫和，甘油的單程轉化率大于 55%， 1,2-丙二醇和 1,3-丙二醇的選擇性之和大于 90%，其余副產品也具有比原料甘油高得多的市場價格。
揚州大學
2021-04-14
鄭州大學材料科學與工程學院在碳復合能源催化方面取得新進展
研究團隊以硼(B)摻雜碳為載體，通過電子供體硼(B)對銥 (Ir) 的“原子束縛工程”以及對Ir活性中心電子結構的調控，獲得高活性HER催化劑Ir@NBD-C，且Ir的用量僅占商用催化劑的1/4。
鄭州大學
2022-06-08
中國石油大學潔凈能源與技術團隊在選擇性催化氧化研究方面取得系列重要進展
在多元醇綠色催化氧化的研究工作中，科研人員提出利用穩(wěn)定的配位環(huán)境和最大的原子利用效率來釋放單原子催化劑潛力的思路，該方法不僅可以實現(xiàn)貴金屬催化劑的抗浸出失活，同時還能提高羥基酸的選擇性。
中國石油大學（華東）
2022-05-31
可磁性分離回收的石墨烯復合二氧化鈦光催化劑及其制備方法
本發(fā)明涉及一種可磁性分離回收的石墨烯復合二氧化鈦光催化劑及其制備方法。通過兩步水熱法合成，首先將石墨烯與磁性顆粒復合制備成磁性石墨烯，再與水熱法合成的二氧化鈦納米顆粒復合，制備出三元復合光催化劑，該催化劑由石墨烯、二氧化鈦、納米磁性顆粒三部分組成，磁性納米顆粒負載于石墨烯片層上形成磁性石墨烯，具有較大的比表面積，同時具有磁性；金紅石型二氧化鈦具有三維有序納米結構，負載于磁性石墨烯片層上，形成磁性分離的石墨烯復合金紅石型二氧化鈦光催化劑，該催化劑具有大比表面積，納米顆粒具有磁性，可分離回收，具有高效催化性能。
浙江大學
2021-04-13
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一種Au納米粒子修飾的TiO2納米線光催化劑的制備方
本發(fā)明公開了一種Au納米粒子修飾的TiO2納米線光催化劑的制備方法，步驟如下：將鈦片分別通過乙醇清洗和酸洗去除表面的油污和氧化層，表面打磨直到均勻光滑，通過陽極氧化法對其進行氧化處理，采用階梯升壓的方法，陽極氧化處理，氧化處理后在空氣中煅燒；采用吸附-光還原的方法對TiO2納米線進行Au納米粒子修飾，把TiO2納米線浸入到氯金酸溶液中，攪拌狀態(tài)下進行紫外燈光照，處理后用去離子水沖洗，烘干。本發(fā)明在模擬日光照射下具有較高的光催化活性，提高了對可見光的利用，且制備方法簡單，反應便于控制；作為固定化的光催化劑，便于從水中分離，避免產生新的污染，去除水體中有機污染物具有良好的穩(wěn)定性和可重復利用性。
青島農業(yè)大學
2021-04-13
一種通過用膠帶預處理生長基底來合成單層二硫化鉬枝晶的方法
一種通過用膠帶預處理基底來氣相沉積生長單層MoS 2 枝晶的方法，有意在初始成核階段和/或生長過程中引入孿晶缺陷，實現(xiàn)單層MoS 2 樹枝晶的形貌調控。所得的MoS 2 晶體具有六次對稱的骨架，分枝數(shù)可調。其形狀的演化過程是由膠黏劑種子誘導的雙晶缺陷形核和局部硫/鉬源蒸氣比的協(xié)同效應所引起的。此外，由于硫空位的富集，極大地增強了循環(huán)孿晶區(qū)的光致發(fā)光效率。該工作為合成可控形狀的單層MoS 2 提供了一種簡便有效的策略，同時也為理解孿晶缺陷的生長機制以及在其電催化和光電催化等領域的應用做出了貢獻。
南方科技大學
2021-04-13