物理學(xué)院張再蘭講師與國內(nèi)外合作者在二維超晶格旋轉(zhuǎn)對稱性失配界面中電子能帶結(jié)構(gòu)調(diào)控方面取得了突破。相關(guān)成果以“Rotation symmetry mismatch and interlayer hybridization in MoS2-black phosphorus van der Waals heterostructures”為題，發(fā)表于Nature Communications期刊（文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-56113-4）。張再蘭講師為第一作者，法國巴黎薩克雷大學(xué)固體物理實驗室的Alberto Zobelli副教授、Marino Marsi教授以及我校材料科學(xué)與工程學(xué)院陳哲生教授為共同通訊作者。南京理工大學(xué)為第一完成單位，合作單位還包括意大利Elettra同步輻射光源、南京大學(xué)、南京工業(yè)大學(xué)、法國SOLEIL同步輻射光源、法國圖爾大學(xué)以及法國巴黎綜合理工學(xué)院。

近年來，二維莫爾超晶格研究熱度高漲。以轉(zhuǎn)角雙層石墨烯和轉(zhuǎn)角雙層過渡金屬二硫化物（TMDs）為代表，通過精準調(diào)控層間旋轉(zhuǎn)角度，能夠誘發(fā)強電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)，催生出非常規(guī)超導(dǎo)性、莫爾激子、維格納晶格態(tài)和軌道鐵磁性等新奇物理現(xiàn)象。在這些現(xiàn)象背后，莫爾勢和平帶效應(yīng)發(fā)揮著關(guān)鍵作用。不過，基于2H-TMDs的莫爾超晶格研究仍存在諸多待解難題。一方面，2H-TMDs中的平帶形成條件非常苛刻：需要在“魔角”旋轉(zhuǎn)角度下被誘導(dǎo)，且平帶并沒有出現(xiàn)在電子最高占據(jù)態(tài)，給電學(xué)輸運上利用平帶發(fā)現(xiàn)強關(guān)聯(lián)物理造成了挑戰(zhàn)。因此，能否在任意旋轉(zhuǎn)角度下生成平帶，并將其推至最高占據(jù)態(tài)，從而挖掘全新量子現(xiàn)象，是科研人員面臨的一大挑戰(zhàn)。另一方面，2H-TMDs通常具備三重旋轉(zhuǎn)對稱性（C3），與具有二重旋轉(zhuǎn)對稱性（C2）的黑磷（b-P）等材料堆垛時，在2H-TMDs中會引入新型光伏現(xiàn)象，如由C3/C2層間的能帶雜化引發(fā)的自發(fā)光電流效應(yīng)。目前對這種C3/C2層間能帶雜化的解釋僅停留在理論計算中，在實驗中如何探究C3對稱性破缺及能帶雜化帶來的物理機制，是亟需解決的難題。

基于同步輻射光源的空間分辨-角分辨光電子能譜（micro-ARPES）技術(shù)憑借其卓越的高空間分辨率、超高能量分辨率與高動量分辨率得以對二維材料電子能帶結(jié)構(gòu)開展直觀且精準的研究，為二維材料奇異能帶結(jié)構(gòu)研究提供了高分辨觀測平臺。在本研究中，張再蘭及其合作者借助意大利Elettra同步輻射光源Spectromicroscopy實驗站micro-ARPES技術(shù)，首次深入揭示了C3/C2層堆疊超晶格二硫化鉬/黑磷（MoS2/b-P）中的電子能帶結(jié)構(gòu)。圖1a展示了MoS2/b-P超晶格原子結(jié)構(gòu)及其對應(yīng)的布里淵區(qū)，兩者旋轉(zhuǎn)角度為θ。通過比較單層MoS2（在氮化硼B(yǎng)N上的MoS2）與MoS2/b-P異質(zhì)結(jié)區(qū)域，研究人員發(fā)現(xiàn)，在任意MoS2與b-P之間的旋轉(zhuǎn)角度樣品中均可直接觀察到MoS2等能面上的C3對稱性破缺，如圖1b所示。此外，研究人員觀測到了在布里淵區(qū)Γ價帶能谷處形成的各向異性的平帶和迷你能隙，這些特性高度依賴于b-P晶格高對稱性方向，如圖1c所示。更為重要的是，在異質(zhì)結(jié)超晶格中，MoS2的Γ能谷與K能谷間發(fā)生了~140 meV的巨大能量重整化，導(dǎo)致MoS2的最高占據(jù)態(tài)從布里淵區(qū)K點移動至Γ點，如圖1d所示。根據(jù)密度泛函理論（DFT）計算，這些現(xiàn)象源于MoS2的Mo-軌道與b-P的P-軌道之間的強烈軌道雜化行為（如圖1e所示）。以上研究結(jié)果表明，在旋轉(zhuǎn)對稱性失配的界面中，層間軌道雜化效應(yīng)不僅有可能在TMDs材料中生成任意旋轉(zhuǎn)角度的平帶，還能調(diào)控TMDs材料中的各向異性特性，為基于TMDs的強關(guān)聯(lián)物理和新型光電器件開辟了新的方向和可能性。

圖1：（a）MoS2/b-P超晶格的原子結(jié)構(gòu)及相應(yīng)的布里淵區(qū)；（b）單層MoS2（上）與MoS2/b-P異質(zhì)結(jié)超晶格（下）的等能面掃描圖；（c）MoS2/b-P超晶格中平帶的各向異性及迷你帶隙；（d）MoS2/b-P超晶格能帶重整化，其中平帶位于MoS2最高占據(jù)態(tài)；（e）理論計算的Mo-軌道與P-的軌道雜化結(jié)果。

該研究工作得到了國家高層次人才—青年項目和南京理工大學(xué)啟動經(jīng)費的資助支持，并得到了意大利Elettra同步輻射光源機時支持。