近日,國際權威期刊 Chem 在線發表了我校化學與分子科學學院袁荃教授在無機-微生物雜化體光驅生物催化領域的研究成果,論文題目為“Beyond Natural Synthesis via Solar Decoupled Biohybrid Photosynthetic System”。武漢大學為論文第一署名單位和通訊作者單位,武漢大學化學與分子科學學院2019級博士研究生陳娜、2023級碩士研究生席京以及2021級博士研究生賀天培為論文的共同第一作者,武漢大學袁荃教授、余鋰鐳教授以及中國科學院海西研究院廈門稀土材料研究中心張云研究員為論文共同通訊作者。
太陽能是迄今為止最豐富的可用于持續性社會發展的可再生能源。增加太陽能的使用,可降低對化石能源的依賴,是減少CO2排放實現碳中和的最有效的綠色、可持續性方法之一。光合微生物可以捕獲太陽光,驅動微生物將廉價的CO2碳源和水高選擇性地合成高附加值長鏈化合物,在利用可再生能源的同時固定CO2、關閉碳循環,具有綠色、環保、可持續性的特點。然而,光合微生物以生存為目的,存儲的化學能量包括NADPH等有限,無法滿足光合微生物在黑暗條件下高效合成高附加值長鏈化學物的需求。發展能夠存儲太陽能的高容量“能量池”并將其與光合微生物進行耦合,持續性供應光合微生物在黑暗條件下代謝所需要的能量,對驅動光合微生物全天候CO2固定及生物合成,提高生產效率具有重要意義。
持續性光催化劑可利用白天太陽能存儲的光生電子,在晚上低光照條件下延遲釋放,可為光合微生物黑暗條件下提供能量。兼容光催化以及電子存儲性能,持續性光催化劑被認為是一種相比于光伏/電池系統更加緊湊的低能耗全天候解決方案,引起了研究者們的廣泛關注。光合微生物通過與持續性光催化劑耦合,有望克服太陽能間歇性特點,實現黑暗條件下高效的CO2固定及生物合成,為光合微生物的工業化生產提供新的研究思路。如何提高持續性光催化劑“能量電子池”容量,從時空上解耦光合微生物對太陽能的利用,為光合微生物高附加值產物合成供應能量包括關鍵還原力NADPH等,是實現光合微生物高效CO2固定以及生物合成的關鍵。
袁荃/余鋰鐳教授研究團隊研究報道了一種太陽能時空解耦的持續性光催化劑-生物雜化策略,實現全天候還原力的供應,進而提升光合微生物固定CO2效率以及高附加值化合物合成效率。作為概念驗證,該研究以持續性光催化劑鎵鍺酸鋅以及光合細菌沼澤紅假單胞桿菌為研究模型。研究結果表明,持續性光催化劑鎵鍺酸鋅的能量儲存能力來源于三個方面的電子:以化學能形式存儲的電子載體H2、以高能電子存儲在缺陷結構中的光生電子。其中存儲在缺陷中的光生電子可通過電子-空穴復合發光的形式在激發光關閉后以光能的形式釋放,也可以通過電荷轉移躍遷形式在黑暗中緩慢釋放。結果表明,通過鎳離子摻雜策略調整缺陷結構,可以有效地提高能量存儲容量。此外,持續光催化劑通過與沼澤紅細菌進行靜電結合,可以有效上調沼澤紅細菌中跟光合作用和電子轉移相關基因,持續光催化劑所存儲的電子通過電子傳遞蛋白的作用傳遞給沼澤紅細菌,可用于全天候驅動并供應細菌合成代謝所需要的關鍵還原力NADPH的再生,進而提高CO2固定和番茄紅素生物合成效率。此研究設計的這種太陽能時空解耦策略有望為碳中和領域的發展、光合微生物高附加值長鏈化合物生物合成等提供新的思路。
該項研究得到了武漢大學科研公共服務條件平臺、武漢大學人民醫院、武漢大學化學與分子科學學院的支持。該項研究獲得了國家科學技術部、國家自然科學基金委、新基石科學基金會、湖北省科技廳、中國博士后科學基金、中央高校基本科研業務費專項資金、武漢大學人民醫院交叉創新人才重點資助項目的經費支持。