近日,廈門大學柔性電子(未來技術)研究院吳藝明教授團隊與合作者在有機閃爍體領域取得重要進展,獲得了一系列高效的鑭系分子閃爍體,相關成果“Ultrabright molecular scintillators enabled by lanthanide-assisted near-unity triplet exciton recycling”為題發表在Nature Photonics(DOI: 10.1038/s41566-024-01586-w)期刊上。
X射線響應的閃爍體材料在輻射探測、安全檢查、放射治療等領域有著廣泛的應用。與傳統的陶瓷和鈣鈦礦閃爍體相比,有機發光材料因其加工性能優、機械柔性高、可大面積制備等優勢受到關注。然而,這些材料在X射線探測中面臨弱X射線吸收和三重態激子利用率低等問題,導致其閃爍效率較低。此外,傳統材料還存在制造復雜、環境毒性、自吸收和穩定性不足等挑戰,亟需開發新型高效、安全的閃爍體材料。
針對上述問題,研究團隊創新性地提出通過三重態激子介導能量循環機制來實現鑭系分子閃爍體的高亮度發光。通過調控配體的三線態能級,有機配體可以高效地回收X射線誘導的、經熱化弛豫后的次級電子和空穴的能量,并將回收的能量用于輔助稀土離子發光。這種方法使鑭系金屬配合物中的放射發光增強了三個數量級以上,其光轉換效率超過了商用高效LYSO:Ce無機晶體閃爍體,與CsI:Tl晶體的效率相當。研究人員進一步優化了金屬中心和配位環境,使得該有機鑭系閃爍體的光譜范圍可調,從紫外覆蓋到近紅外;激發態壽命則可在幾十納秒至數百微秒之間靈活調控。同時,這些鑭系分子閃爍體具有優異的熱穩定性和X射線光穩定性。鑒于鑭系分子閃爍體優異的光學特性,研究團隊利用該閃爍體材料成功實現了高分辨率放射成像,并展示了其在X射線深層組織光動力治療中的應用潛力。
圖1. 三重態激子介導的能量回機制增強輻射發光效率
該工作在廈門大學柔性電子(未來技術)研究院吳藝明教授、新加坡國立大學劉小鋼院士和福建師范大學覃弦教授的共同指導下完成,新加坡國立大學博士后徐佳惠、四川大學博士生羅蕊及復旦大學附屬眼耳鼻喉科醫院羅資超研究員為論文的共同第一作者。這一工作得到了國家自然科學基金(52372156、62288102、61935017、62175268),新加坡國立研究基金(NRF-NRFI05-2019-003、NRF-CRP18-2017-02、NRF-CRP22-2019-0002、NRF-CRP19-2017-01)以及澳門科學技術發展基金(0060/2023/RIA1)等項目的資助。