當(dāng)今社會(huì),人類的社會(huì)行為產(chǎn)生了越來越多的含有尿素的廢水,含有尿素的廢水不經(jīng)處理就排放到自然界會(huì)導(dǎo)致水體富營養(yǎng)化,對環(huán)境造成破壞。與傳統(tǒng)的解決方案相比,節(jié)能電解尿素技術(shù)所需的成本更低,解決問題效率最高是達(dá)到環(huán)保目的的有效途徑。電解尿素的關(guān)鍵在于電極材料,常見的尿素電解電極材料有鉑,銠,釕等,但它們較低的金屬利用率和較差的穩(wěn)定性限制了應(yīng)用于尿素電氧化,更重要的是,較高的重金屬含量會(huì)導(dǎo)致金屬泄露從而造成環(huán)境的二次污染。
基于上述挑戰(zhàn),安徽大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院畢紅教授課題組首次采用金屬鎳摻雜碳點(diǎn)(Ni-CDs)作為尿素電氧化的催化劑。穩(wěn)定性好、導(dǎo)電性好的碳點(diǎn)(CDs)作為催化劑載體,其豐富的官能團(tuán)有利于鎳離子的絡(luò)合,通過后修飾(圖1)成功制備了極低鎳金屬摻雜的Ni-CDs,鎳原子比僅占1.1%。此外,碳點(diǎn)固有的化學(xué)穩(wěn)定性,以及碳點(diǎn)上羧基與鎳原子之間強(qiáng)的結(jié)合親和性,使得Ni-CDs在尿素電氧化過程中(圖2)具有優(yōu)異的催化活性(在1.38 V的電壓下,達(dá)到100 mA cm-2)和穩(wěn)定性(23小時(shí)耐久性測試保持在96%),當(dāng)材料處理實(shí)際污水樣本時(shí),也有著優(yōu)異的尿素電氧化性能。這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了開發(fā)碳基納米復(fù)合材料作為尿素電解高效催化劑的有效性,從而促進(jìn)低成本和節(jié)能的催化過程。
圖1.Ni-CDs的合成示意圖。b)Ni-CDs的XPS光譜。c)CDs和d)Ni-CDs的高分辨XPS O 1s譜圖。e)Ni-CDs的高分辨XPS Ni 2p光譜。f)Ni-CDs的動(dòng)態(tài)接觸角圖。
圖2.a)Ni-CDs在不同電解質(zhì)下的LSV曲線。b)CDs和Ni-CDs在1.0 M KOH+0.33 M Urea電解質(zhì)中的LSV曲線。c),d)Ni-CDs的電化學(xué)活性面積圖。e)Ni-CDs的耐久性測試圖。f)Ni-CDs電解尿素示意圖。
相關(guān)成果以《Nickel-doped carbon dots as an efficient and stable electrocatalyst for urea oxidation》為題發(fā)表在期刊Small上(Small.2022,DOI:10.1002/smll.202205234),論文第一作者為安徽大學(xué)碩士研究生朱志偉,通訊作者為安徽大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院畢紅教授和陳平教授共同合作,該工作得到國家自然科學(xué)面上基金的資助,同時(shí)感謝法國圖盧茲大學(xué)葛康康博士、安徽大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院李子健老師在材料結(jié)構(gòu)表征和解析上的幫助和支持。