中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心的王凌飛、吳文彬教授課題組與西北大學物理學院的司良教授合作,在鈣鈦礦結構過渡金屬氧化物薄膜的磁輸運性質研究中取得重要進展。該研究團隊生長了高質量的鐵磁半金屬性錳氧化物外延薄膜(La2/3Sr1/3MnO3),并通過在薄膜中引入Ru元素摻雜誘導了可觀的自旋阻挫效應和室溫下3個數量級的反常霍爾電阻增強。相關成果日前以“Ru doping Induced Spin Frustration and Enhancement of the Room-temperature Anomalous Hall effect in La2/3Sr1/3MnO3films”發表在《先進材料》(Advanced Materials)雜志上。
反常霍爾效應(Anomalous Hall effect)源于時間反演對稱性破缺與自旋軌道耦合的協作,是磁性材料體系中最本征且有趣的物理現象之一。在過渡金屬氧化物這一類典型的強關聯電子體系中,反常霍爾效應既可以揭示體系特有的多自由度協作與耦合物理機制,也可以將磁性薄膜器件中自旋狀態的改變轉換為可讀取的電學信號,因而在基礎凝聚態物理和自旋電子學器件應用兩方面均有很高的研究價值。然而,如何在室溫條件下增強過渡金屬氧化物體系的反常霍爾效應,目前仍然是一個極具挑戰的課題。一方面,3d族過渡金屬氧化物(如錳氧化物,鐵氧體等)具有較強的磁交換作用,居里溫度多高于室溫,但是本征的自旋-軌道耦合很弱,產生的反常霍爾電阻僅在nΩ?cm量級。另一方面,4d、5d族過渡金屬氧化物(如釕氧化物,銥氧化物等)具有較強的自旋-軌道耦合,能觀測到μΩ?cm量級甚至更大的反常霍爾電阻,但這些體系的磁交換作用相對較弱,居里溫度多在100 K以下,遠低于室溫。
針對上述挑戰,研究團隊選取典型鐵磁性半金屬性錳氧化物La2/3Sr1/3MnO3體系制備高質量外延薄膜,通過引入并優化Mn原子位點的Ru元素摻雜將這一體系室溫的反常霍爾電阻提升了3個數量級。研究團隊通過多種實驗和理論手段配合,進一步揭示了反常霍爾效應增強的物理機制:Ru元素摻雜將會誘導Mn-Mn鐵磁交換作用與Mn-Ru反鐵磁交換作用的競爭,產生局域的自旋阻挫(spin frustration)并增強自旋極化載流子受到的螺旋散射(skew scattering),進而增大了薄膜的反常霍爾效應。
該工作利用簡單的化學摻雜手段巧妙調和了過渡金屬氧化物中高鐵磁居里溫度和強反常霍爾效應之間的矛盾,首次實現了氧化物體系室溫下μΩ?cm量級的反常霍爾電阻,大大提升了La2/3Sr1/3MnO3這一經典的室溫鐵磁半金屬體系在自旋電子學領域的實用潛力。更重要的是,考慮到化學摻雜方法的通用性和可行性,這一增強反常霍爾效應的實驗手段也可推廣到其他磁性和關聯電子體系,為提升自旋電子學器件中磁性狀態的調控和讀取精度提供新的思路。
我校合肥微尺度物質科學國家研究中心的王凌飛教授和吳文彬教授為本文的通訊作者,我校凝聚態物理專業博士研究生華恩達和西北大學的司良教授分別為實驗部分和理論計算部分做出主要貢獻,同為本文的第一作者。本工作受到國家創新人才計劃青年項目、中科院人才項目、國家重點研發計劃項目、國家自然科學基金面上項目、中國科大人才團隊項目、中央高校基本科研業務費專項資金等項目的資助。
圖1:(a-c)不同Ru摻雜濃度下30nmLa0.67Sr0.33Mn1-xRuxO3薄膜中反常霍爾效應的演化。(d,e)La0.67Sr0.33MnO3和La0.67Sr0.33Mn1-xRuxO3的結構示意圖和第一性原理計算得出的微觀磁結構。(f-h)30 nmLa0.67Sr0.33Mn1-xRuxO3薄膜的自旋玻璃和自旋阻挫行為。(i)自旋阻挫增強螺旋散射效應的示意圖。