近日，中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院固體物理研究所納米材料與器件技術(shù)研究部與新加坡南洋理工大學(xué)合作，在雙軸應(yīng)力調(diào)控二維材料析氫方面取得新進(jìn)展。相關(guān)研究成果發(fā)表在Advanced Materials上。

由于固有的拉伸應(yīng)變和增強(qiáng)的局部電場(chǎng)具有高度彎曲表面的納米材料，已被證明可有效調(diào)節(jié)自身表面的物理化學(xué)狀態(tài)。研究表明，過(guò)渡金屬二硫化物（TMD）中的應(yīng)力可激活惰性基面、提高催化性能，如二硫化鉬（MoS2）。然而，與傳統(tǒng)的單軸應(yīng)力相比，多維度應(yīng)力和TMDs層數(shù)對(duì)局域電子結(jié)構(gòu)、空穴的影響有待探索。

鑒于此，研究人員提出新型自硫化策略來(lái)誘導(dǎo)原位形成層數(shù)可調(diào)的雙軸應(yīng)變MoS2納米殼，并剖析了雙軸應(yīng)力和層數(shù)如何影響其局部電子構(gòu)型和活性中心結(jié)構(gòu)。電化學(xué)測(cè)試和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明：可優(yōu)化MoS2納米殼中的應(yīng)變程度、層數(shù)和Mo配位條件以實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的析氫反應(yīng)（HER）活性；雙軸應(yīng)變和S空位有助于促進(jìn)氫吸附步驟；具有4個(gè)配位數(shù)的特定Mo位點(diǎn)的雙層MoS2納米殼表現(xiàn)出高效的理論催化活性。該工作為制備具有微調(diào)層數(shù)的雙軸應(yīng)變TMDs電極以及如何提高電催化性能開(kāi)辟了新的有效途徑。

研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院交叉創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)和新加坡科技研究局的支持。

圖1.Ni3S2 BLMoS2的合成與結(jié)構(gòu)表征

圖2.DFT理論計(jì)算